Методические рекомендации по определению радиоактивного загрязнения водных объектов
Актуально на 11.11.2026.
Как цитировать: "Методические рекомендации по определению радиоактивного загрязнения водных объектов". https://bukva.ai/docs/metodicheskie-rekomendatsii-po-opredeleniyu-goskomgidromet-sssr
(одобрено секцией № 1 Ученого совета Института экспериментальной метеорологии 21.03.1985)
Одобрено секцией № 1 Ученого совета Института экспериментальной метеорологии 21 марта 1985 года
МЕТОДИЧЕСКИЕ РЕКОМЕНДАЦИИ ПО ОПРЕДЕЛЕНИЮ РАДИОАКТИВНОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ ВОДНЫХ ОБЪЕКТОВ
Настоящие методические рекомендации подготовлены на основе обобщения опыта проведения Институтом экспериментальной метеорологии работы по контролю радиоактивного загрязнения природных вод на территории СССР и омывающих ее морях.
В рекомендациях описаны средства и методы отбора проб, первичного концентрирования радиоактивных веществ из отбираемых проб, способ приготовления сорбентов, используемых для первичного концентрирования. В качестве метода определения содержания гамма-излучающих нуклидов в отобранных пробах описан разработанный и внедренный в практику работы метод гамма-спектрометрического анализа с применением германий-литиевых детекторов. Этот метод обладает универсальностью и может быть использован для гамма-спектрометрического анализа проб аэрозолей, почвы, донных отложений, растительности. Приведены способы градуировки гамма-спектрометра с германий-литиевыми детекторами для различных геометрий измерения и программы обработки аппаратурных гамма-спектров с помощью ЭВМ. Методы измерения содержания альфа- и бета-излучающих нуклидов, а также гамма-излучающих нуклидов методом сцинтилляционной гамма-спектрометрии не рассматриваются, поскольку они подробно описаны в литературе. В связи с тем, что в настоящее время после введения системы единиц СИ осталось в практическом использовании большое количество справочной литературы с внесистемными единицами, в методических рекомендациях энергии гамма-квантов приведены как в единицах СИ (фДж), так и в несистемных единицах (кэВ).
Введение написано С.М. Вакуловским, гл. 1 - А.И. Никитиным, Э.Г. Тертышником; гл. 2 - 4 - Л.П. Бочковым, С.М. Вакуловским, Э.Г. Тертышником; гл. 5 - Л.П. Бочковым, С.А. Блиновой. Программы ENKAN и MRTHH написаны С.А. Блиновой и А.Н. Андриевским. Общая редакция выполнена С.М. Вакуловским.
Одним из важнейших направлений развития энергетики в нашей стране является ускоренное строительство атомных электростанций (АЭС), атомных электротеплоцентралей (АТЭЦ), в которых выработка тепла сочетается с выработкой электроэнергии, атомных станций теплоснабжения (АСТ). Количество радиоактивных веществ и их допустимые концентрации в водоемах нормируются. В связи с этим возникает необходимость в получении информации о фактических уровнях загрязнения природных вод, тенденциях их изменения во времени, путях и темпах распространения радиоактивных веществ из водоемов-охладителей АЭС в прилегающие водные объекты.
Задачи по контролю за состоянием радиоактивного загрязнения вод морей, омывающих территорию СССР, также являются достаточно актуальными в связи с увеличением числа реальных источников этого загрязнения. Таковыми источниками являются АЭС, расположенные на берегах морей и использующие морские заливы в качестве водоемов-охладителей, радиоактивные отходы, переносимые морскими течениями из районов их систематического удаления, реки, в воды которых удаляются загрязненные радиоактивными веществами промышленные стоки. Потенциальными источниками радиоактивного загрязнения морей являются суда с ядерно-энергетическими установками на борту.
Особенностями радиоактивного загрязнения природных вод являются разнообразие форм существования, широкий диапазон фактических уровней загрязнения, сложный и зачастую неизвестный радионуклидный состав. Эти особенности и определяют выбор конкретной методики контроля для различных водных объектов. В зависимости от концентрации определяемых в водном объекте радионуклидов методики подразделяются на три типа:
1. Методика определения низких уровней концентрации радионуклидов 0,1 — 1 Бк/м3 и менее, требующая отбора и обработки проб воды большого объема (несколько тысяч литров).
2. Методика определения содержания радионуклидов в интервале 1 — 100 Бк/м3 — объем воды отбираемых проб порядка 100 л.
3. Методика определения высоких уровней концентрации (более 100 Бк/м3).
Методом концентрирования, позволяющим определять валовое (суммарное) содержание радионуклидов в воде, является метод упаривания пробы воды до сухого остатка. Степень извлечения радионуклидов из воды при других методах концентрирования определяется путем обработки параллельных проб выбранным методом и методом упаривания до сухого остатка.
В случаях, когда метод упаривания использовать не удается (при концентрациях радионуклидов ниже 1 Бк/м3 или для концентрирования из проб морской воды, содержащих много солей), определение степени извлечения радионуклидов тем или иным методом производится с помощью модельных экспериментов путем внесения известного количества радионуклидов в пробы перед их обработкой.
ГЛАВА 1. МЕТОДИКИ ОТБОРА И ОБРАБОТКИ ПРОБ ВОДЫ
1.1 Методика отбора и обработки проб большого объема
для определения низких уровней концентрации радионуклидов
1.1.1. Методики отбора и концентрирования одинаковы как для пресных, так и для морских вод. До глубин порядка 300 м процесс отбора проб и концентрирования радионуклидов (рис. 1.1) ведется одновременно [2, 3].
Рис. 1.1. Схема процесса отбора и концентрирования проб поверхностной воды:
1 — погружной насос, 2 — поплавок, 3 — шланг, 4 — фильтровальная установка, 5 — абсорбер, 6 — расходомер
Погружной вибронасос типа «Малыш», укрепленный на поплавке, спускается с борта экспедиционного судна или с берега на поверхность исследуемого водоема. По гибкому шлангу, подсоединенному к выходному патрубку насоса, вода подается последовательно на фильтрующую установку «Мидия-4 [2, 7], абсорбер и расходомер. В качестве расходомера используются счетчики холодной воды типа УВК-15 или ВКОС-1,6. При отсутствии расходомера можно пользоваться мерным баком известной емкости.»
1.1.2. На рис. 1.2 приведена схема отбора и одновременного концентрирования проб глубинной воды большого объема шланговым пробоотборником «Спрут». Такой отбор не представляет трудности до глубин порядка 300 м. На больших глубинах сказывается гидравлическое сопротивление используемого шланга.
Рис. 1.2. Схема отбора проб воды пробоотборником «Спрут»:
1 — трос гидрологический, 2 — груз, 3 — шланг типа КШ-20, 4 — насадка, 5 — вибронасос, 6 — шланг, 7 — фильтровальная установка, 8 — абсорбер, 9 — расходомер
К гидрологическому тросу подвешивают груз, предназначенный как для затопления пробоотборного шланга, так и для уменьшения сноса шланга при отборе с дрейфующего судна. Массу груза выбирают в зависимости от погодных условий. При штиле (или при работе на заякоренном судне) достаточно 20 — 30 кг, при сильном дрейфе следует увеличить массу груза. На некотором расстоянии от груза (около 1 м) закрепляют заборный конец пробоотборного шланга типа КШ-20. Затем трос опускают так, чтобы заборный конец шланга оказался на уровне воды, после чего устанавливают на пульт счетчик глубины. Трос и соединенный с ним шланг опускают на заданный горизонт, закрепляя через каждые 10 м к тросу. Отрезки шланга КШ-20, имеющие длину 20 м каждый, соединяют между собой специальными переходными штуцерами. По достижении заданного горизонта спуск прекращают, пробоотборный шланг через насадку подсоединяют к вибронасосу «Малыш». К выходному патрубку насоса подсоединяют шланг для подачи воды на борт судна. Насос на тросе или капроновом шнуре спускают в воду на глубину 0,5 — 1,0 м. К отбору пробы приступают примерно через 10 мин, что необходимо для откачки воды более высоких горизонтов, находящейся в шланге, и промывки шланга водой нужного горизонта. Затем, как и в п. 1.1.1, вода по шлангу подается на фильтровальную установку «Мидия», абсорбер и расходомер.
1.1.3. Фильтровальная установка «Мидия». Установка «Мидия» предназначена для отделения взвешенного вещества из проб большого объема и позволяет производить фильтрацию со скоростью в среднем 500 л/ч.
Устройство установки и принцип действия поясняет рис. 1.3 [7]. Высокая производительность достигается параллельным включением 10 фильтровальных секций. Фильтр диаметром 150 мм зажимается между секциями посредством прижимного устройства. В установке используется составной фильтр — сначала закладывается бумажный фильтр типа «Синяя лента», на который накладывается предфильтр из фильтроткани ФПП-15-1,5. Вода поступает в распределительную трубу, с которой соединены входные каналы всех фильтросекций. Пройдя через фильтры, вода через выходные каналы фильтросекций поступает в выходную трубу и через отверстие выходит из установки.
Рис. 1.3. Фильтровальная установка «Мидия»:
1 — фильтры, 2 — секции фильтровальной установки, 3 — вход воды, 4 — входные каналы секций, 5 — выходные каналы секций, 6 — выход воды
Смену фильтров целесообразно производить при снижении скорости фильтрации до 300 л/ч.
1.1.4. Подготовка абсорбера. На рис. 1.4 приведена схема абсорбера, разработанного для извлечения растворенной части радиоактивной примеси на волокнистых сорбентах. Необходимое количество сорбента загружается в сменную гильзу и уплотняется в гильзе с помощью перфорированного диска и гайки. Диаметр гильзы определяется скоростью прокачки воды через сорбент. Комплект разработанного в ИЭМе абсорбера содержит сменные гильзы трех диаметров — 50, 100 и 120 мм, что позволяет производить прокачку со скоростью до 120, 500 и 700 л/ч соответственно. При этом сохраняется неизменность скорости прокачки через единицу площади, занятой сорбентом при постоянной загрузке сорбента на единицу площади. Для обработки больших объемов воды используются гильзы диаметром 100 и 120 мм. Гильза диаметром 50 мм используется для обработки проб сравнительно небольшого объема — 50 — 300 л (см. разд. 1.2).
1 — сорбент, 2 — сменная гильза, 3 — перфорированный диск, 4 — гайка, 5, 7 — прокладка, 6 — корпус, 8 — крышка, 9 — скоба, 10 — винт
Гильза с сорбентом через прокладку вставляется в корпус. На гильзу через резиновую прокладку надевается крышка. Затем на корпус надевают скобу и поворотом винта герметизируют соединение.
1.1.5. По окончании прокачки требуемого объема воды фильтры и сорбент извлекают, подсушивают на воздухе и упаковывают в полиэтиленовые мешки, которые снабжают биркой с указанием необходимых данных: даты и горизонта отбора, объема пробы, места отбора и др. Радионуклидный анализ отобранных проб производится в лаборатории.
1.1.6 Применяемые сорбенты.
1.1.6.1. Сорбент для извлечения радиоцезия. Для извлечения из воды радиоактивного цезия (137Cs, 134Cs), присутствующего в воде в растворимой форме, в ИЭМе применяются сорбенты, приготовленные по предложению МТИ, на основе разработанного в этом институте волокнистого катионита ЦМ-К1, импрегнированного ферроцианидом меди [1]. Сорбенты на основе этого волокна обеспечивают практически 100%-ную степень сорбции радиоцезия в широком диапазоне изменения скорости прокачки. Проведенные модельные и натурные эксперименты показали, что 80 г такого сорбента, загруженного в гильзу диаметром 100 мм, обеспечивают практически полное извлечение растворенного в морской или речной воде радиоцезия при скорости прокачки до 500 л/ч.
Для приготовления сорбента берут 500 г волокна ЦМ-К1 (катионит на основе модифицированной целлюлозы) и замачивают в дистиллированной воде. Затем воду сливают, а волокно заливают 8 л 5%-ного раствора сернокислой меди (400 г медного купороса на 8 л воды) и перемешивают в этом растворе в течение 5 мин для равномерной пропитки всей порции волокна. Извлеченное из раствора волокно промывают водопроводной водой, периодически отжимая, чтобы удалить несвязанные ионы меди. Промытое волокно погружают в 5%-ный раствор железисто-синеродистого калия.
Для приготовления этого раствора 400 г калия железисто-синеродистого, 3-водного растворяют в 8 л воды и добавляют 400 г хлористого натрия (балластные ионы). В течение 10 мин волокно обрабатывается в этом растворе, после чего волокно извлекают, прополаскивают водопроводной водой и снова обрабатывают в 5%-ном растворе сернокислой меди. Далее следует промывка волокна в водопроводной воде при периодическом отжимании и сушки на воде до воздушно-сухого состояния.
После высушивания волокно делится на несколько порций и каждая порция сорбента помещается в сушильный шкаф, где выдерживается при температуре 150 °C 1 — 2 мин.
1.1.6.2. В качестве сорбента для извлечения радионуклидов, присутствующих в пресной воде в форме анионов, используется анионообменное волокно ЦМ-А2, обладающее свойствами сильноосновного анионита.
Натурные эксперименты показали, что 40 — 50 г волокна ЦМ-А2 (сухой вес) позволяют извлекать из воды не менее 95% хрома-51, присутствующего в воде модельного бассейна в форме аниона.
1.1.6.3. Сорбент для концентрирования 60Co, 54Mn, 65Zn. Для концентрирования 60Co, 54Mn, 65Zn, присутствующих в воде в растворенной форме, используется волокнистый сорбент на основе катионита ЦМ-К1, импрегнированного двуокисью марганца. Проведенные на морской воде методические опыты показали, что 60 г такого сорбента, загруженные в колонку диаметром 50 мм, обеспечивают в среднем 90%-ную степень сорбции растворенного 60Co при скорости прокачки до 120 л/ч.
Готовят сорбент следующим образом:
200 г волокна ЦМ-К1 смачивают водопроводной водой и помещают в 3%-ный раствор натриевой щелочи (4 — 5 л). Периодически, через 5 — 6 мин, волокно вынимают из раствора, отжимают и вновь опускают в раствор. Такую обработку продолжают в течение часа. Затем волокно извлекают, отжимают и промывают в течение 3 мин под струей водопроводной воды, вновь отжимают и помещают в 1%-ный раствор хлористого марганца. Периодически, через 3 — 4 мин, волокно извлекают из раствора, выжимают и вновь опускают в раствор. Такую обработку продолжают в течение 30 мин. После окончания этой операции волокно извлекают из раствора, отжимают, промывают в течение 3 мин под струей водопроводной воды при периодическом отжимании. Затем волокно помещают в 1%-ный раствор марганцевокислого калия (4 — 5 л). Обработку волокна проводят так же, как в предыдущем растворе. По окончании этой операции волокно извлекают из раствора, отжимают и промывают в течение 15 — 20 мин под струей водопроводной воды при периодическом отжимании. После этого сорбент готов к использованию. До использования сорбент хранят во влажном состоянии в полиэтиленовом пакете.
1.2 Методика отбора и обработки проб воды относительно
небольшого объема (для определения концентраций порядка 1 — 100 Бк/м3)
1.2.1 Пресные воды (слабоминерализованные воды).
1.2.1.1. В пресноводных водоемах и водотоках только немногие радионуклиды присутствуют в воде преимущественно в растворимой форме (стронций-90, фосфор-32, натрий-24). Большинство радионуклидов поверхностных вод мигрирует в основном на взвешенных частичках, т.е. доля активности таких радионуклидов, связанная со взвесью, превышает 50% (Д > 0,5, Д — доля общей активности радионуклида, сорбированная на взвеси). Поэтому при концентрировании радионуклидов из проб пресной воды широко используется фильтрация. Рассчитав по данным гамма-спектрометрического или радиохимического анализа концентрацию радионуклидов в воде, обусловленную активностью взвеси, можно оценить валовое (взвесь плюс жидкая фаза) содержание активности, если для каждого радионуклида известно значение Д. Эксперименты свидетельствуют, что для данного водоема значения Д в течение сезона меняются незначительно. Исходя из этого для контроля радиоактивного загрязнения водохозяйственных объектов достаточно один раз в сезон провести фильтрацию и упаривание параллельных проб воды и определить значения Д для всех радионуклидов, присутствующих в воде.
1.2.1.2. Концентрирование радионуклидов из проб пресной воды при объеме проб порядка 100 л целесообразно проводить с помощью оборудования, описанного в разд. 1.1 (погружной насос, многосекционная фильтровальная установка, держатель сорбента).
В случае отсутствия такого оборудования или невозможности применять его (нет источника электропитания) может использоваться методика, включающая отбор проб воды объемом около 100 л в полиэтиленовые емкости, фильтрацию отобранной воды с последующим пропусканием фильтрата через ионообменные материалы.
После доставки полиэтиленовых емкостей (канистры объемом 10 или 20 л, полиэтиленовые баки с крышками) в намеченную точку отбора пробы емкости следует сполоснуть водой. В каждую емкость заливают 1 — 2 л воды из контролируемого водоема, энергично встряхивают, затем эта вода выливается. Отбор пробы ведется из верхнего слоя воды с помощью полиэтиленового или эмалированного ведра. В емкости с узким горлом вода заливается через полиэтиленовую воронку. После заполнения емкостей доверху они закрываются крышками или пробками, в журнале регистрируется дата и место отбора пробы, отмечается число баков или канистр. Обработку пробы можно вести в два этапа: на первом этапе проводится фильтрация, на втором — собранный фильтрат пропускается через колонки с ионообменными материалами. Такой метод обработки целесообразно применять при работе с гранульными ионитами, поскольку скорость фильтрации выше, чем допустимая скорость пропускания фильтрата через колонки.
В случае использования волокнистых ионообменных материалов, в которых скорость сорбции радионуклидов значительно выше и, следовательно, допустимы большие скорости пропускания фильтрата, процесс фильтрации и процесс пропускания фильтрата через ионообменные материалы или избирательные сорбенты можно совместить, присоединив колонку с ионообменным волокном к выходу фильтровальной установки (рис. 1.5). Перед обработкой проба заливается в бак, который для создания напора воды размещается на высоте 1,5 — 2 м над фильтровальной установкой, колонка закрепляется на 1 м ниже фильтровальной установки. Объем обработанной пробы воды определяется с помощью мерного бака. Установка фильтров в фильтровальную установку производится в следующем порядке. Ослабив винты, откидывают прижимные скобы 13, снимают кольцо вместе с крышкой 14. На рифленую поверхность фильтродержателя 15 помещают бумажный фильтр 16; диаметр фильтра 150 мм, тип «синяя лента».
Рис. 1.5. Односекционная фильтровальная установка для обработки проб объемом порядка 100 л. Схема обработки проб воды:
1 — бак с исходной пробой воды, 2 — фильтровальная установка, 3 — колонка с ионообменными материалами, 4 — мерный бак, 5 — 9 - краны, 10, 11 — зажимы, 12 — крышки колонки, 13 — прижимная скоба, 14 — крышка, 15 — фильтр-держатель, 16 — фильтр
Операцию накладывания фильтра следует проводить внимательно: фильтр опускается в плоскую ванночку с дистиллированной или водопроводной водой, после намокания осторожно накладывается на рифленую поверхность фильтродержателя. Края фильтра должны лежать на внешнем нерифленом участке фильтродержателя. На поверхности фильтра не должно быть складок и морщин. В противном случае фильтр выбрасывается, и операция повторяется с новым фильтром. Поверх бумажного фильтра накладывается предфильтр диаметром 150 мм из фильтрующего материала ФПП-15-1,5 волокнами на поверхность бумажного фильтра (марлевой основой наверх). Предварительно предфильтр из материала ФПП пропитывается этиловым спиртом. При обработке проб с большим содержанием взвешенных веществ полезно устанавливать еще один предфильтр, изготовленный из материала ФПП-70. Этот предфильтр должен иметь диаметр 130 мм, и предназначен он для задерживания наиболее крупных частиц взвесей.
Использование указанных фильтров обеспечивает выделение из воды частиц крупнее 0,5 мкм.
Крышка фильтровальной установки осторожно устанавливается на место и равномерно прижимается скобами с винтовыми зажимами. Кран 5, расположенный в центре крышки, с помощью трубки соединяется с баком. Краны 7 и 8 следует закрыть, кран 5 — открыть. Для начала процесса фильтрации необходимо под фильтром создать разрежение с помощью любого насоса (например, насоса Комовского или водоструйного насоса и т.д.), который соединяется с фильтровальной установкой через кран 6. После того как под действием разрежения вода начинает поступать из бака в фильтровальную установку, кран 6 закрывается, чтобы избежать поступления фильтрата в насос после подъема уровня фильтрата в нижней части установки. Фильтрат по мере накопления сливается в мерный бак путем открывания крана (зажима) 8 или пропускается через колонку с ионообменным материалом. Короткая трубка, присоединенная к верхней части колонки с зажимом 11, необходима для удаления воздуха из верхней части колонки. В процессе работы трубка должна быть пережата. После пропускания через фильтр 20 — 50 л воды (в зависимости от мутности воды) фильтр забивается взвесью, и скорость фильтрации заметно падает. В этом случае требуется произвести замену фильтра. Для замены фильтра краны 5 и 8 закрываются, а кран 7 открывается. Через кран 6 пространство под фильтром соединяется с насосом. С помощью насоса создают разрежение для отсасывания воды из верхней части установки. Характерный свист воздуха, проходящего через влажный фильтр, свидетельствует о том, что воды под крышкой 14 нет и ее можно снять. Сняв крышку, отделяем загрязнившийся предфильтр и фильтр от фильтродержателя (фильтр и предфильтр друг от друга не отделяем), складываем марлевой основой внутрь и помещаем в маркированный пакет из полиэтилена. В этот же пакет помещают все остальные фильтры, полученные при фильтрации данной пробы.
Установка нового комплекта фильтров производится в том же порядке, как описано выше. Закрыв и прижав крышку фильтровальной установки, закрываем краны 6 и 7. После открывания крана 5 процесс фильтрации продолжится.
Чтобы взвесь не оставалась на дне и внутренних стенках полиэтиленовых емкостей, последнюю порцию воды из каждой емкости переливают в бак только после энергичного встряхивания емкости. Когда вся отобранная проба воды пропущена через фильтровальную установку, необходимо отобрать 3 — 4 л воды из мерного бака и перелить в верхний бак. Фильтрование этой порции воды ведется при непрерывном перемешивании содержимого бака 1 и споласкивании его стенок для полного удаления взвесей со дна и стенок бака.
На маркировке пакета с фильтрами необходимо указать шифр пробы, дату отбора, объем воды, определенный по мерному баку.
Как правило, для уменьшения объема измеряемого препарата фильтры с выделенными на них взвесями озоляются в муфельной печи при температуре не выше 400 °C. Перед озолением фильтры слегка подсушиваются на воздухе и помещаются в фарфоровые тигли. Если пробы взвесей содержат радиойод или другие радионуклиды, которые могут улетучиваться при сжигании, гамма-спектрометрический анализ проб взвесей производится без озоления фильтров (после гомогенизации материала).
При организации контроля за уровнем загрязнения водохозяйственных объектов полезно после проведения гамма-спектрометрического анализа проб взвесей из объема воды 100 л сохранять золу фильтров с тем, чтобы по мере накопления проб объединить такие пробы и провести в конце года анализ объединенной пробы, что для долгоживущих радионуклидов будет эквивалентно измерению пробы большого объема.
1.2.1.3. Сорбенты и ионообменные материалы, используемые в процессе концентрирования радионуклидов из проб пресной воды. Для извлечения ионов радиоцезия из пресной и морской воды рекомендуется использовать волокнистые материалы, импрегнированные ферроцианидом меди. Метод приготовления такого материала на основе волокна ЦМ-К1 описан выше. Избирательное поглощение ионов цезия и хорошие кинетические характеристики материала делают его очень удобным для контроля.
Масса сухого сорбента, помещаемого в колонку, составляет 40 г; объем воды, который можно обработать таким количеством сорбента, превышает 1000 л. Перед измерением сорбенты, как правило, озоляют в муфельной печи при температуре не выше 350 °C.
Извлечения ионов хрома-51 из пресных вод можно вести с помощью волокна ЦМ-А2 (сильноосновный волокнистый анионит). При массе сухого волокна 40 г в ионообменной колонке обеспечивается 90% извлечения ионов хрома-51 из объемов воды до 300 л. Допускаются весьма высокие скорости пропускания воды через колонки с избирательным сорбентом и волокном ЦМ-А2 (несколько сот литров воды в час).
Гранульный ионит КУ-2-8 ЧС используется для концентрирования из воды стронция-90 и натрия-24, анионит АВ-17-8-ЧС — для извлечения ионов фосфора-32, хрома-51 и некоторых других радионуклидов.
Для концентрирования натрия-24 необходимо использовать катионит в H+-форме, для концентрирования других радионуклидов можно использовать этот ионит в Na-форме. Анионит AB-17 может быть использован как в OH-форме, так и в Cl-форме.
Фильтрат пропускают последовательно через колонку с катионитом и анионитом.
В каждую колонку помещают 300 — 500 мл ионита (перед использованием гранульные иониты заливаются дистиллированной водой и выдерживаются в течение суток для набухания). Скорость пропускания фильтрата через колонки не более 5 л/ч (удельная нагрузка 10 л/(л·ч)). Поскольку контролируемые водные объекты отличаются по составу и общему содержанию минеральных солей в воде, при использовании гранульных ионитов необходимо экспериментально оценить максимальные объемы воды, которые можно обработать указанным количеством ионитов, не используя полностью их обменную емкость.
1.2.2 Морская вода.
1.2.2.1. Отбор проб. Пробы поверхностной воды объемом 100 — 200 л могут быть отобраны насосом «Малыш», как описано в п. 1.1. При отсутствии насоса пробу такого объема можно отобрать полиэтиленовым или эмалированным ведром. Глубинная вода до 300 м отбирается шланговым пробоотборником по п. 1.2. С больших глубин воду отбирают батометрами большого объема. В ИЭМе для отбора проб глубинной воды используется жесткий батометр емкостью 100 л, принцип действия которого аналогичен принципу действия описанного в литературе модифицированного батометра Ван-Дорна [10]. Схема работы батометра показана на рис. 1.6. Корпус батометра содержит верхнюю и нижнюю горловины. Горловины закрываются двумя коническими крышками, жестко соединенными между собой стержнем. Крышки плотно прижимаются к горловинам пружиной.
Рис. 1.6. Модифицированный батометр Ван-Дорна:
а — батометр в момент спуска на заданный горизонт, б — в момент срабатывания, 1 — корпус батометра, 2 — горловины, 3 — крышки, 4 — стержень, 5 — пружина, 6 — спусковое устройство, 7 — гидрологический трос, 8 — посыльный груз
Перед спуском крышки батометра открывают, закрепляя верхний конец стержня в пусковом устройстве, и подвешивают батометр на гидрологическом тросе. Во время спуска вода входит в батометр через нижнюю горловину, свободно проходит через него и выходит через верхнюю горловину. По достижении заданного горизонта по тросу пускают посыльный груз. При ударе груза о шток спускового механизма верхний конец стержня выходит из зацепления и под действием пружины крышки прижимаются к горловинам. Подтянутую на борт воду сливают в емкости необходимого объема, после чего приступают к концентрированию радионуклидов.
1.2.2.2. Концентрирование проб морской воды. В емкость с отобранной пробой опускают насос «Малыш», который подает воду на фильтровальную установку и абсорбер с сорбентом. Для фильтрации объемов порядка 100 л удобно пользоваться установкой по п. 1.2.2, а в абсорбер по п. 1.1.4 устанавливается гильза малого диаметра — 50 мм, в которую загружается необходимое количество сорбента. Так, для концентрирования радиоцезия загружается 20 г волокнистого сорбента. Скорость обработки проб объемом 100 л составляет 100 — 120 л/ч. Необходимую скорость подбирают, изменяя величину напряжения, подаваемого на вибронасос «Малыш». По окончании прокачки пробы из фильтровальной установки извлекают фильтры, а из абсорбера — сорбент, высушивают на воздухе и упаковывают в полиэтиленовые пакеты с указанием необходимых данных — даты и горизонта отбора, объема пробы, места отбора и др. Радионуклидный анализ ведется в лаборатории. Перед измерением сорбенты и фильтры, как правило, озоляют в муфельной печи при температуре не выше 400 °C для фильтров и 350 °C — для сорбентов.
1.3 Определение высоких уровней концентрации радионуклидов
(более 100 Бк/м3)
1.3.1. При определении таких уровней требуются объемы проб порядка 10 — 20 л и менее. В случае морской воды методика отбора не отличается от описания в п. 1.2.2, а для пресной воды, наряду с описанными в п. 1.2.1 методами, становится целесообразным применение метода упаривания пробы. Метод упаривания может быть применен также и для определения валового содержания радионуклида в пробе пресной воды объемом 100 — 200 л.
1.3.2. Упаривание проб. Упаривание проб проводится обычно в специальных электропечах. Конструкция таких печей должна обеспечить возможность удобного сбора осадка после упаривания. Чтобы избежать потерь радионуклидов, мощность электронагревательных элементов должна подбираться так, чтобы при упаривании температура воды оставалась ниже 100 °C (упаривание без кипения воды). На рис. 1.7 схематично изображена электропечь, применяемая в ИЭМе для упаривания проб.
Рис. 1.7. Электропечь для упаривания проб воды:
1 — съемная ванна для воды, 2 — нихромовые спирали, 3 — теплоизоляция (стекловолокно), 4 — корпус печи
Съемная ванна для воды, выполненная из нержавеющей стали, вмещает 40 л воды. Под ванной расположены нихромовые спирали, которые помещаются внутрь кварцевых трубок. Чтобы избежать бесполезных потерь тепла, применяется теплоизоляция, размещенная в сварном корпусе. Электропечь подключается к однофазной сети напряжением 220 В через автомат защиты, мощность электронагревателя 3 кВт. Скорость упаривания воды 3,3 л/ч (КПД печи 70%). Электрическая проводка и пускозащитное устройство должны быть рассчитаны на длительную работу при токе 14 А. Для индикации включения печи служит сигнальная лампа, снабженная защитным колпаком, для дублирования лампы на случай ее перегорания следует дополнительно установить неоновую лампу. Все операции (заливка воды в ванну, снятие и установка ванны) выполняются при отключенном сетевом напряжении. Корпус электропечи должен иметь защитное зануление (заземление).
В пробу воды, предназначенную для упаривания, в момент ее отбора вносится кислота и стабильные носители радионуклидов. На 1 л пробы вносят 0,5 мл концентрированной серной кислоты и 10 — 100 мкг каждого носителя. Если вода в исследуемом водоеме слабо минерализована, полезно внести в ванну 3 — 5 г хлористого бария.
Упаривание производится следующим образом. В ванну электропечи заливают 25 — 30 л воды из пробы, предназначенной для упаривания. Включают печь, по мере испарения добавляют новые порции воды. Во избежание коробления металлической ванны дно ее должно всегда быть покрыто водой. В конце упаривания, когда объем воды в ванне уменьшится до 1,5 л, печь выключается. После остывания печи ванна снимается, и осадок вместе с остатками воды переливается в полиэтиленовую бутылочку емкостью 1 л. Стенки ванны и дно промываются раствором кислоты (1:10), для чего используют кусочек ваты. Для защиты рук применяют резиновые перчатки, используются пинцеты. Раствор кислоты после промывки сливают в ту же бутылочку, туда же помещают использованную вату. Бутылочку маркируют, указывая шифр пробы, ее объем, дату отбора и укупоривают. Окончательное упаривание пробы (до сухого остатка) проводят в вытяжном шкафу под лампой, при этом содержание бутылочки постепенно переносят в широкую фарфоровую чашку, установленную под лампой мощностью 500 Вт. Сухой остаток пробы, образовавшийся в фарфоровой чашке, прокаливают в муфельной печи при температуре 400 °C.
ГЛАВА 2. ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКАЯ УСТАНОВКА С ПОЛУПРОВОДНИКОВЫМ ДЕТЕКТОРОМ
Гамма-спектрометрическая установка с полупроводниковым детектором (ППД) состоит из трех основных частей: полупроводникового детектора; устройства преобразования, усиления и формирования сигнала; регистрирующего устройства. Для удобства изложения гамма-спектрометрическую установку с ППД в дальнейшем будем называть спектрометром или полупроводниковым гамма-спектрометром. Блок-схема спектрометра приведена на рис. 2.1. Поскольку устройство, принцип действия каждого узла и порядок работы с ними подробно описаны в соответствующих инструкциях, прилагаемых к приборам, то здесь остановимся лишь на некоторых особенностях их совместной эксплуатации.
Рис. 2.1. Блок-схема гамма-спектрометрической установки с полупроводниковым детектором
Для гамма-спектрометрического анализа проб внешней среды, имеющих, как правило, низкую удельную активность, используются детекторы типа ДГДК (детектор германиевый, диффузионно-дрейфовый, коаксиальный): ДГДК-50, ДГДК-100. Эти детекторы эксплуатируются и хранятся при температуре, близкой к температуре жидкого азота (77 К). Конструктивно детектор типа ДГДК выполнен в виде герметичного неразборчивого блока детектирования — криостата. Кристалл германия установлен на верхнем конце хладопровода и закрыт цилиндрическим корпусом из алюминиевого сплава диаметром 90 мм. Нижний конец хладопровода погружен в сосуд Дьюара, заполненный жидким азотом. Для уменьшения теплообмена между корпусом и кристаллом в пространстве между ними создается вакуум. Чтобы предотвратить поступление тепла в сосуд Дьюара за счет теплопроводности наружной поверхности корпуса, блок детектирования устанавливается на горловину сосуда через втулку из пенопласта. Периодичность доливки азота при исправном блоке детектирования указывается в паспорте на детектор. Следует соблюдать особую осторожность при погружении хладопровода в сосуд Дьюара после доливки азота. Удары хладопровода о края горловины сосуда приводят к нарушению герметичности сварных швов и выходу детектора из строя. Первым признаком потери вакуума криостатом является понижение температуры корпуса, появление на нем пленки или капель влаги, конденсирующихся из воздуха.
Для преобразования, усиления и формирования сигнала детектора и настройки всего спектрометрического тракта необходимы следующие блоки: зарядочувствительный предусилитель, основной формирующий усилитель, блок экспандирования, генератор стабильной амплитуды и блоки низкого и высокого напряжения. Набор этих блоков может быть в составе одного устройства — спектрометрической установки (например, УИ-36) или состоять из отдельных узлов (предусилитель БУС2-96, основной формирующий усилитель БУС2-97 и др.). Предусилитель и усилитель осуществляют преобразование токового импульса детектора в импульс напряжения, его усиление и формирование. Они применяются при исследовании любого спектра и включаются по схеме, показанной на рис. 2.1. Блок экспандирования применяется для измерения гамма-спектров в сравнительно узком диапазоне энергий, поэтому он не показан на блок-схеме. Не показан на блок-схеме также и генератор стабильной амплитуды, который может использоваться для настройки и проверки спектрометрического тракта. Предусилитель располагается вплотную к блоку детектирования и присоединяется к последнему через высокочастотный разъем. Чтобы исключить возможные нарушения контакта в этом разъеме при поданном на детектор напряжении смещения, что приводит к выходу из строя полевого транзистора предусилителя, необходимо обеспечить жесткое крепление предусилителя к блоку детектирования.
При длительных измерениях слабоактивных проб электронный блок высокого напряжения целесообразно заменить источником, набранным из сухих батарей. Схема такого источника приведена на рис. 2.2.
Рис. 2.2. Принципиальная схема батарейного источника высокого напряжения:
R1 = R2 = R3 = ... = Rn = 100 кОм; R' = R» = 33 мОм; C1 = C2 = 0,47 мкФ
Использование этого источника имеет ряд преимуществ по сравнению с электронным. Во-первых, отпадает необходимость ежедневного медленного подъема (100 В/мин) напряжения смещения детектора до рабочего уровня. Рабочее напряжение устанавливается при первом включении и после проведения профилактических и ремонтных работ. Все остальное время детектор находится под высоким напряжением. Во-вторых, исключается выход из строя полевого транзистора в головном каскаде предусилителя при внезапном отключении сетевого напряжения. Для источника наиболее удобно использовать батареи 100-ПМЦГ-У-50ч. Количество батарей определяется рабочим напряжением детектора.
В качестве анализирующего устройства можно использовать любые амплитудные анализаторы. Число каналов анализатора должно быть достаточным для того, чтобы обеспечить ширину пиков полного поглощения на половине высоты не менее трех-четырех каналов. Если используемый анализатор не позволяет обеспечить такой ширины пиков во всем энергетическом диапазоне, то следует проводить несколько измерений пробы в разных энергетических диапазонах, используя для этой цели экспандер.
Для снижения фона гамма-излучения детектор вместе с предусилителем помещается в защитную камеру. В качестве защитных материалов чаще всего применяется сталь, чугун, свинец. Применение цилиндрической защитной камеры из чугуна с толщиной стенок 200 мм позволяет снизить скорость счета фона в интервале энергий от 96,1 до 112,0 фДж (600 — 700 кэВ) в 37 раз. Средняя скорость счета для указанного интервала энергий в этой защитной камере составляет 2,2·10-3 имп./(с·фДж) (0,35·10-3 имп./(с·кэВ)). Аппаратурные спектры фона, полученные на спектрометре с детектором ДГДК-63А (экспозиция 10000 с), приведены на рис. 2.3.
Рис. 2.3. Аппаратурные спектры естественного фона:
1 — детектор находится вне защитной камеры, 2 — в защитной камере
Проведение гамма-спектрометрического анализа включает два этапа:
Получение аппаратурного спектра подробно описано в инструкциях, прилагаемых к детектору и спектрометрической установке. Поэтому этот этап анализа в данном руководстве не рассматривается.
ГЛАВА 3. ОБРАБОТКА АППАРАТУРНЫХ СПЕКТРОВ
Аппаратурный спектр является отображением истинного спектра гамма-излучения радионуклидов, содержащихся в пробе. Обработка аппаратурных спектров позволяет получить данные о качественном и количественном составе радионуклидов в пробе.
3.1 Определение качественного состава пробы
3.1.1. Форма аппаратурного спектра. Рассмотрим форму аппаратурного спектра на примере спектра моноэнергетического гамма-излучения марганца-54 (рис. 3.1). Все приведенные в данной работе спектры получены на гамма-спектрометре с детектором ДГДК-63А. Разрешение спектрометра по линии 213,1 фДж (1332 кэВ) составляет 0,93 фДж (5,8 кэВ). Детектор помещался в цилиндрическую защитную камеру из чугуна, с толщиной стенок 200 мм. Крайний правый максимум амплитудного распределения обусловлен процессами фотоэлектрического поглощения и многократного комптоновского рассеяния с последующим фотопоглощением и называется пиком полного поглощения. В дальнейшем пик полного поглощения для краткости иногда будем называть просто пиком. Непрерывное распределение, правый край которого на рис. 3.1 отмечен Eк макс, формируется в результате регистрации комптоновских электронов отдачи. Энергия, соответствующая краю комптоновского распределения Eк макс, и полная энергия гамма-кванта E_{\gamma} связаны соотношением
E_{\text{кмакс}} = \frac{E_{r}}{1 + m_{0}c^{2}/2E_{\gamma}} , (3.1)
где m0 — масса покоя электрона;
m0c2 — энергия аннигиляционного гамма-кванта.
Рис. 3.1. Аппаратурные спектры гамма-излучения марганца-54:
1 — препарат в защитной камере без дополнительного рассеивателя (экспозиция 1000 с), 2 — с дополнительным рассеивателем из стали (экспозиция 500 с)
В низкоэнергетической части спектра имеется так называемый пик обратного рассеяния, обозначенный на рис. 3.1 через Eор. Этот пик обусловлен регистрацией гамма-излучения, рассеянного в окружающих детектор материалах и внутренних стенках защиты. При уменьшении расстояния между детектором и внутренними стенками защитной камеры относительная величина пика обратного рассеяния увеличивается. Эффект приближения защиты к детектору виден на рис. 3.1, где спектр 1 получен в защитной камере, а спектр 2 получен в той же камере, но поверх препарата была помещена стальная пластина толщиной 20 мм. Применение свинца в качестве материала защиты приводит к уменьшению этого пика, но при этом в аппаратурном спектре появляется пик характеристического излучения свинца 12,6 фДж (79 кэВ). Для устранения этого пика внутренние стенки защитной камеры покрываются слоем кадмия толщиной 2 мм и слоем меди толщиной 0,2 мм. Энергия, соответствующая максимуму пика обратного рассеяния Eор при регистрации моноэнергетического гамма-излучения, равна разности энергий между максимумами пика полного поглощения и края комптоновского распределения. Положение максимума можно вычислить по формуле
E_{op} = E_{r} - E_{\text{кмакс}} = \frac{m_{0}c^{2}/2}{1 + m_{0}c^{2}/2E_{\gamma}} . (3.2)
При E_{\gamma} = m_{0}c^{2}/2 = 40,88\text{фДж }(255,5\text{кэВ}) энергия пика обратного рассеяния Eор становится равной максимальной энергии комптоновского распределения Eк макс:
Eор = Eк макс = 20,44 фДж (127,75 кэВ).
Для энергий гамма-излучения E_{\gamma}<40,88\text{фДж }(255,5\text{кэВ}) , Eор > Eк макс. Это хорошо видно на рис. 3.2. E_{\gamma} = 26,6\text{фДж }(166\text{кэВ}) .
Рис. 3.2. Аппаратурный спектр гамма-излучения церия-139
При регистрации гамма-излучения, энергия которого Er существенно превышает порог образования пар (2m0c2), на аппаратурном спектре кроме пика полного поглощения появляются два дополнительных пика с энергиями E_{\gamma} - m_{0}c^{2} и E_{\gamma} - 2m_{0}c^{2} . В качестве примера на рис. 3.3 (кривая 1) кроме пиков, соответствующих полному поглощению энергии гамма-излучения E_{\gamma^{1}} и E_{\gamma^{2}} (143,7 и 193,8 фДж, 898 и 1836 кэВ), на аппаратурном спектре отчетливо выделяются пики с энергиями E_{\gamma^{2}} - m_{0}c^{2} и E_{\gamma^{2}} - 2m_{0}c^{2} . Эти пики обусловлены вылетом из чувствительной области ППД одного или двух аннигиляционных гамма-квантов, возникающих в детекторе при образовании электрон-позитронной пары и последующей аннигиляции позитрона, и называются пиками однократной и двукратной утечки соответственно. Вероятность эффекта образования пар, а следовательно, и относительная величина пиков однократной и двукратной утечки резко возрастает с увеличением энергии гамма-излучения. Если для энергии 233,6 фДж (1460 кэВ) препарата калия-40 пики утечки не проявляются на аппаратурном спектре, как видно из рис. 3.3 (кривая 2), то для энергии 293,8 фДж (1836 кэВ) площадь пика двукратной утечки составляет около 8% площади пика полного поглощения.
Рис. 3.3. Аппаратурные спектры гамма-излучения иттрия-88 (1) и калия-40 (2)
3.1.2. Калибровка энергетической шкалы спектрометра. Для определения качественного состава пробы прежде всего необходимо определить энергии гамма-излучения радионуклидов, находящихся в пробе. Чтобы определить энергию гамма-излучения, необходимо установить связь между энергией гамма-квантов и положением пиков полного поглощения на аппаратурном спектре. Для определения энергии гамма-излучения, регистрируемого детектором, проводится калибровка энергетической шкалы спектрометра. Калибровка осуществляется методом многих источников. Его сущность состоит в том, что путем измерения набора излучателей с известной энергией гамма-квантов либо одновременно, либо поочередно определяются номера каналов, в которых регистрируются максимумы пиков полного поглощения, т.е. находятся экспериментальные точки в координатах номер канала — энергия гамма-кванта. Искомая зависимость может быть представлена либо графически, либо таблично. При графическом отображении экспериментальные точки наносятся на график, по одной оси которого откладываются энергии гамма-излучения, а по второй — номера каналов, в которых расположены соответствующие этим энергиям максимумы пиков. Полученные точки попарно соединяют прямыми линиями. Графическое представление зависимости номер канала — энергия гамма-кванта не требует больших затрат времени и труда. Однако пользоваться такими графиками неудобно из-за их громоздкости, малой точности и большой вероятности ошибок при считывании. Наиболее удобны при массовых измерениях проб таблицы, в которых каждому каналу поставлена в соответствие энергия гамма-излучения. Составить такую таблицу можно путем считывания данных с предварительно построенного графика. В связи с большим числом каналов гамма-спектрометров с ППД составление калибровочных таблиц номер канала — энергия является довольно трудоемкой операцией. Поэтому для калибровки энергетической шкалы спектрометра и составления таблицы целесообразно использовать ЭВМ.
В диапазоне энергий 9,6 — 288,0 фДж (60 — 1800 кэВ) калибровку энергетической шкалы спектрометра можно проводить с помощью комплекта образцовых спектрометрических гамма-источников (ОСГИ). ОСГИ представляет собой металлическое или пластмассовое кольцо диаметром 30 мм, шириной 3 мм и толщиной 2 мм, в центре которого между органическими пленками упаковано аттестованное по активности радиоактивное вещество. Диаметр активного пятна 4 мм. Погрешность аттестации ОСГИ составляет 3% при доверительной вероятности 95%. Следует отметить, что активность источников, входящих в комплекты ОСГИ, поставляемые обычным порядком, слишком высока для проведения градуировки гамма-спектрометров с детектором типа ДГДК объемом более 40 см3 в случае размещения источника непосредственно на детекторе. Поэтому при оформлении заказа на поставку набора ОСГИ необходимо указать величину активности источников, входящих в набор. Список радионуклидов, входящих в комплект ОСГИ, и энергии гамма-излучения, а также рекомендуемые активности приведены в табл. 3.1.
Калибровку энергетической шкалы спектрометра удобно проводить с помощью радионуклидов, имеющих большое число гамма-линий, для которых достаточно хорошо известны энергии гамма-квантов. К таким радионуклидам можно отнести европий-152, кобальт-56, селен-75, а также препараты на основе радия-226 и тория-232 в равновесии с продуктами распада. Использование источников с этими радионуклидами значительно упрощает калибровку энергетической шкалы, сводя ее к одноразовому измерению и построению графика или составлению таблицы. Для исключения перегрузок спектрометрического тракта как при калибровках, так и при измерениях проб общая импульсная загрузка не должна превышать 104 имп./с.
3.2 Определение количественного состава пробы
Для количественного определения активности нуклида в пробе в связи с высоким энергетическим разрешением полупроводниковых гамма-спектрометров целесообразно использовать не весь аппаратурный спектр, а только его часть, относящуюся к пикам полного поглощения. Активность нуклида в пробе на день измерения рассчитывается по формуле
A = \frac{S(E_{\text{к}})\text{Д}_{\text{к}}}{n_{\text{к}}\epsilon(E_{\text{к}})t} \text{Б}_{\text{к}}, (3.3)
где S(Eк) — площадь пика полного поглощения гамма-излучения с энергией Eк,имп.;
nк — квантовый выход гамма-излучения с энергией Eк,квант/расп;
\epsilon(E_{\text{к}}) — абсолютная эффективность регистрации гамма-излучения с энергией Eк в пике полного поглощения, имп./квант;
t — «живое» время измерения, с;
Дк — коэффициент, учитывающий уменьшение площади пика полного поглощения за счет суммирования энергий при одновременном попадании в детектор нескольких гамма-квантов. В основном это происходит в том случае, если распад радионуклида происходит с одновременным испусканием двух или более гамма-квантов, т.е. имеются так называемые гамма-гамма-совпадения. Значения квантовых выходов nк берутся из [4, 9]. Для некоторых наиболее часто встречающихся во внешней среде радионуклидов квантовые выходы, взятые из [4], приведены в приложении 1.
3.2.1. Подсчет площади пика полного поглощения. Площадь пика полного поглощения, значение которой необходимо для расчета активности радионуклида, определяется по одной из формул
S(E_{\text{к}}) = \sum_{j = l}^{h} N_{j} - \frac{N_{l} + N_{h}}{2} (h - l + 1)\text{имп}., (3.4)
S(E_{\text{к}}) = \sum_{j = l}^{h} N_{j} - \frac{h - l + 1}{2m} (j \sum_{= l - m +}^{l} {}_{1}N_{j} + \sum_{j = h}^{h + m - 1})\text{имп}., (3.5)
где Nj — число отсчетов в j-м канале;
l и h — нижний и верхний номера каналов с минимальным числом отсчетов у основания пика полного поглощения соответственно;
m — число каналов по обе стороны пика полного поглощения (обычно от 5 до 10).
Вторые члены формул (3.4) и (3.5) представляют собой площадь непрерывного распределения (пьедестала) под пиком полного поглощения энергии Eк (рис. 3.4). Она рассчитывается методом трапеций в предположении линейного измерения этого распределения в области пика.
Формула (3.5) обеспечивает более высокую точность определения пика за счет усреднения фона по m каналам слева и справа от пика, но ее применение возможно лишь в тех случаях, когда границы соседних пиков полного поглощения разделяют не менее 5 — 10 каналов. По формулам (3.4) и (3.5) определяются площади отдельных пиков, в которые не вносят вклад другие пики полного поглощения. Примером такого пика может служить пик полного поглощения гамма-излучения циркония-95 с энергией 115,8 фДж (724 кэВ) (рис. 3.4). Рассмотрим пример определения площади пика полного поглощения по формуле (3.4). Таблица 3.2 включает запись участка аппаратурного спектра, изображенного на рис. 3.4, полученную на цифропечатающем устройстве.
Рис. 3.4. Участок аппаратурного спектра, обусловленного излучением циркония-95 + ниобия-95
Участок аппаратурного спектра (рис. 3.4)
По графику спектра (рис. 3.4) определяем границы пика (номера нижнего и верхнего каналов) l = 439, h = 445. Из табл. 3.2 находим N439 = 9, N445 = 8 и производим вычисления:
S(Zr,115,8) = \sum_{j = 439}^{445} N_{j} - \frac{N_{439} + N_{445}}{2} (445 - 439 + 1) = 275 - \frac{9 + 8}{2} \cdot 7 = 217\text{имп}.
В практике часто встречаются случаи, когда два пика полного поглощения полностью не разрешаются и частично накладываются друг на друга, как, например, пики, обусловленные распадом циркония-95 и ниобия-95 121,1 и 122,6 фДж (757 и 766 кэВ) (рис. 3.4). Такие сложные пики, состоящие из суммы нескольких простых пиков, называются мультиплетами. Строгое разложение мультиплетов на составляющие является весьма трудной задачей, требующей применения сложного математического аппарата и ЭВМ. Однако в некоторых случаях, когда составляющие мультиплета довольно хорошо выделены (как, например, на рис. 3.4), эту процедуру, с некоторой потерей точности, можно упростить. В этом случае также предполагается линейное изменение пьедестала под пиком, но линия непрерывного распределения проводится между краями двойного пика, как показано на рис. 3.4. При вычислении пьедесталов под этими пиками используется значение не Nr, а N_{r}^{b} , вычисляемое по формуле
N_{r}^{b} = N_{l} - \frac{N_{l} - N_{h}}{h - l} (r - l)\text{имп}. (3.6)
Кроме того, предполагается, что в канал r вносит равный вклад гамма-излучение с энергиями 121,1 и 122,6 фДж (757 и 766 кэВ). Более правильным было бы предположение, что вклад в канал r пропорционален амплитудам пиков, но это повлечет за собой неоправданное усложнение расчетов. Тогда для пика с энергией 121,1 фДж (757 кэВ) имеем
S(Zr,121,1) = \sum_{j = l}^{r} N_{j} - \frac{N_{l} + N_{r}^{b}}{2} (r - b + 1) - \frac{N_{r} - N_{r}^{b}}{2} . (3.7)
Согласно рис. 3.4 и табл. 3.2 имеем l = 459, r = 464, h = 471, Nl = N459 = 9, Nr = N464 = 23, Nh = N472 = 5. В формуле (3.7) остается неизвестным один член N_{r}^{b} . Поэтому необходимо произвести промежуточное вычисление этого члена по формуле (3.6):
N_{r}^{b} = N_{l} - \frac{N_{l} - N_{h}}{h - l} (r - l) = 9 - \frac{9 - 5}{471 - 459} (464 - 459) = 7,3.
Подставляем найденные значения в формулу (3.7) и производим вычисления:
S(Zr,121,1) = \sum_{j = 459}^{464} N_{j} - \frac{9 + 7,3}{2} (464 - 459 + 1) - \frac{23 - 7,3}{2} = 257\text{имп}.
Аналогично вычисляется площадь пика для энергии 122,6 фДж (766 кэВ).
3.2.2. Определение эффективности детектора. Для расчета активности радионуклида в измеряемой пробе по формуле (3.3) необходимо знать величину \epsilon(E_{\text{к}}) для используемого детектора, называемую абсолютной эффективностью регистрации в пике полного поглощения. В дальнейшем \epsilon(E_{\text{к}}) будем называть просто эффективностью регистрации.
Под эффективностью регистрации гамма-квантов с энергией Eк от препарата, измеряемого в данной геометрии, понимается отношение числа импульсов S(Eк), зарегистрированных в пике полного поглощения в течение выбранного интервала времени, к числу гамма-квантов N(Eк), возникших в препарате за тот же интервал времени. Под геометрией измерения в гамма-спектрометрическом анализе понимаются геометрические условия проведения измерения, т.е. форма и размеры препарата и взаимное расположение препарата и детектора. При изменении любого из этих факторов изменяется и геометрия измерений. Если в схеме распада радионуклида, испускающего кванты с энергией Eк, отсутствуют гамма-гамма-совпадения, то
\epsilon(E_{\text{к}}) = S(E_{\text{к}})/N(E_{\text{к}}). (3.8)
Эффективность регистрации зависит от энергии гамма-квантов, величины чувствительного объема используемого детектора, геометрии измерения и степени поглощения гамма-излучения в объеме препарата (пробы). Поэтому при гамма-спектрометрическом анализе используют фиксированные геометрии измерений путем стандартизации формы и объема баночек для измеряемых проб и их расположения относительно детектора. В отличие от кристаллов йодистого натрия, отдельные экземпляры которых одного и того же типоразмера (например 40 x 40) мало отличаются по эффективности регистрации, разные экземпляры ППД одного типа (например ДГДК-63) обладают разной эффективностью, так как чувствительные области могут иметь разную форму и размеры и по-разному располагаться относительно крышки криостата. Поэтому зависимость эффективности регистрации от энергии \epsilon(E_{\text{к}}) необходимо получать для каждого экземпляра детектора.
Геометрия измерения проб, размеры которых малы по сравнению с размерами детектора, близка к геометрии измерения источников из набора ОСГИ. Так, при размещении источника вплотную к детектору ДГДК-63 эффективность регистрации для препаратов, объемы которых не превышают 0,5 мл, и эффективность источников из набора ОСГИ отличаются меньше чем на 20%. Следовательно, для получения зависимости эффективности от энергии препаратов малого объема («точечных») \epsilon_{0}(E) целесообразно использовать набор ОСГИ. Гамма-излучатель, испускающий кванты с энергией Eк, устанавливается с помощью центрирующего кольца на верхнюю плоскость криостата детектора (рис. 3.5) и снимается аппаратурный спектр. По формуле (3.8) рассчитывается значение \epsilon_{0}(E_{\text{к}}) . Величина N(Eк) находится по формуле
N(E_{\text{к}}) = An_{\text{к}}texp( - 0,693\Delta T/T)\text{квант}, (3.9)
где A — активность гамма-излучателя на день аттестации (определяется по паспорту ОСГИ), Бк;
nк — квантовый выход гамма-квантов с энергией Eк, квант/расп.;
t — «живое» время измерения, с;
T — период полураспада радионуклида, сут;
\Delta T — интервал времени между проведением измерений и датой аттестации излучателя (по паспорту ОСГИ), сут.
Рис. 3.5. Размещение препарата относительно детектора:
а — установка препарата вплотную к детектору, б — установка препарата на фиксированном расстоянии от детектора; 1, 4 — детектор; 2, 6 — центрирующее кольцо; 3, 7 — препарат (проба); 5 — втулка
Затем процедура определения эффективности повторяется для другого источника из набора ОСГИ с иным значением энергии гамма-квантов и т.д. Необходимо помнить, что при распаде натрия-22, кобальта-60 и иттрия-88 имеют место гамма-гамма-совпадения, поэтому эти излучатели для определения эффективности детектора не используют. Зависимость эффективности регистрации от энергии гамма-квантов, построенная в двойном логарифмическом масштабе, имеет вид прямой линии для энергии выше 25,6 фДж (160 кэВ), что позволяет контролировать правильность определения эффективности в этой области энергий (избежать грубых ошибок).
Если в процессе работы предполагается анализировать высокоактивные пробы (активность более 105 Бк), то необходимо получить также зависимость эффективности от энергии при удалении излучателей из набора ОСГИ от детектора на фиксированное расстояние (10 — 20 см). Кроме того, эта зависимость может использоваться для определения активности радионуклидов со сложной схемой распада в случаях, когда точный расчет коэффициента Дк выполнить трудно. Для фиксации расстояния от детектора и центрирования положения излучателя относительно криостата используется специальная втулка, которую можно изготовить из металла или пластмассы (рис. 3.5).
Чтобы получить зависимость эффективности от энергии для объемных препаратов (проб объемом свыше 0,5 мл), целесообразно использовать радиоактивные образцовые растворы (РОР) радионуклидов в воде, аттестованные по удельной массовой активности. Помещая различные количества РОР в стандартные баночки (кюветы), можно получить необходимое количество модельных источников гамма-излучения точно известной активности, моделирующих ту или иную геометрию измерения. С помощью набора таких источников для каждой l-й геометрии снимается зависимость \epsilon(E) . Поскольку РОР, поставляемые В/О «Изотоп», имеют, как правило, высокую удельную активность (103 — 105 Бк/г), то для приготовления модельных источников РОР необходимо разбавлять раствором неактивного носителя, состав которого указан в паспорте РОР.
Разбавление препаратов производится исходя из того, что общая импульсная загрузка спектрометра не должна превышать 104 имп./с. При оценке максимальной активности градуировочного источника используется зависимость полной эффективности регистрации от энергии гамма-излучения \epsilon_{t0}(E) для ОСГИ. Оценка производится исходя из условий
(3.10)где amax — максимальная удельная массовая активность разбавленного раствора, Бк/г;
m0 — масса РОР, взятого для разбавления, г;
a0 — удельная массовая активность исходного РОР на день аттестации, Бк/г;
M — масса раствора после разбавления, г;
mmax — масса раствора при максимальном наполнении сосуда, г;
W — коэффициент, учитывающий уменьшение полной эффективности регистрации при увеличении объема препарата по сравнению с ОСГИ. Для малых объемов W ~= 1, для объема 1000 мл W = 0,2;
\epsilon_{t0}(E_{\text{к}}) — полная эффективность регистрации для ОСГИ.
Полная эффективность регистрации \epsilon_{t}(E_{\text{к}}) определяется выражением
\epsilon_{t}(E_{\text{к}}) = S_{t}(E_{\text{к}})/N(E_{\text{к}})\text{имп}./\text{квант}, (3.11)
где St(Eк) — площадь всего аппаратурного спектра, обусловленного гамма-излучением с энергией Eк, которая включает в себя площадь пика полного поглощения и непрерывного распределения, имп.;
N(Eк) — число гамма-квантов с энергией Eк, испущенных за время измерения ядрами данного радионуклида, квант.
Преобразование (3.10) относительно M приводит к условию
M>a_{0}m_{0}n_{\text{к}}W\epsilon_{t0}(E_{\text{к}})m_{max}10^{4}exp( - 0,693\Delta T/T)r. (3.12)
Выражение (3.12) и следует использовать для оценки минимального разбавления РОР.
При градуировке детектора по эффективности активность модельных источников желательно приближать в активности измеряемых образцов. Однако уменьшать активность источников, используемых для градуировки, необходимо в разумных пределах, например, ограничившись временем одного измерения 30 мин, так как в противном случае процедура градуировки затянется на длительное время. Поэтому при градуировке необходимо учитывать как максимальную, так и минимальную активность источника. При большом диапазоне изменения объемов сосудов необходимо применять последовательное разбавление РОР.
Измерения с использованием модельных источников, приготовленных на основе РОР, следует проводить после установки верхней плоскости криостата в горизонтальное положение (контроль ведется с помощью уровня или ватерпаса). Модельный источник фиксируется относительно центра детектора с помощью центрирующего кольца или проточки на сосуде, в который помещен активный раствор, и снимается аппаратурный спектр данного источника (l-я геометрия измерения). Величина \epsilon_{l}(E_{\text{к}}) определяется по формуле (3.8). Число гамма-квантов N(Eк), возникших в источнике, определяется по формуле
где a — удельная массовая активность на день измерения раствора, полученного разведением РОР;
m — масса налитого в сосуд раствора, г;
nк — квантовый выход гамма-излучения нуклида с энергией Eк, квант/расп. (указывается в паспорте);
t — «живое» время измерения, с.
Величина a находится из соотношения
a = a_{0}m_{0}exp( - 0,693\Delta T/T)/M. (3.14)
Точность определения \epsilon_{l}(E) во всем энергетическом диапазоне зависит от количества экспериментально полученных значений \epsilon_{l}(E_{\text{к}}) . Для большей точности определения \epsilon_{l}(E) необходим набор РОР нескольких радионуклидов с моноэнергетическим гамма-излучением. Однако не всегда есть в наличии требуемая номенклатура РОР. С потерей точности до 10 — 20% операцию определения \epsilon_{l}(E) можно упростить и свести к измерению \epsilon_{l}(E) для одной энергии E1. Для этого выбирают РОР с энергией гамма-излучения, соответствующей примерно середине исследуемого энергетического диапазона (например, раствор цезия-137) и определяют \epsilon_{l}(E) для всех объемных источников.
K_{l} = \frac{\epsilon_{l}(E_{1})}{\epsilon_{l}(E_{1})} . (3.15)
Коэффициент Kl показывает, какую долю эффективность регистрации для препарата в форме источника l-й геометрии \epsilon_{l}(E) составляет от эффективности источника из набора ОСГИ \epsilon_{0}(E) . Это отношение считаем постоянным для диапазона энергий 25,6 — 320 фДж (160 — 2000 кэВ) и объема препаратов, не превышающих 20 мл с точностью не ниже 20%. Тогда формула (3.3) преобразуется к виду
A = \frac{S(E_{\text{к}})\text{Д}_{\text{к}}}{n_{\text{к}}\epsilon_{0}(E_{0})K_{l}t} \text{Бк}. (3.16)
В качестве иллюстрации на рис. 3.6 приведены графики зависимости (E) для детектора ДГДК-63А. На этом рисунке показаны кривые для источников из набора ОСГИ и препаратов, объемы которых равны 14; 5 и 0,5 мл, измеренных в баночках, показанных на рис. 3.7 а, б и в соответственно. Градуировка проводилась образцовыми растворами церия-144 — 21,4 фДж (134 кэВ), хрома-51 — 51,2 фДж (320 кэВ) и цезия-137 — 105,9 фДж (662 кэВ). На рис. 3.8 пунктиром для объема 14 мл показана зависимость \epsilon_{14}(E) , если бы градуировка проводилась только с использованием раствора цезия-137. Максимальное отклонение функции \epsilon_{14}(E) , построенной по одной опорной точке \epsilon_{14}(105,9) на основании выражения (3.15) от зависимости \epsilon_{14}(E) , построенной по трем опорным точкам (21,4, 51,2 и 105,9 фДж; 134, 320 и 662 кэВ), в данном случае приходится на область низких энергий и для энергии 25,6 фДж (160 кэВ) составляет 17,5%. С приближением к опорной точке отклонение уменьшается. Кроме того, отклонение уменьшается при уменьшении объема препарата. Из рис. 3.6 видно, что для объема 0,5 мл зависимости \epsilon_{0}(E) и \epsilon_{0,5}(E) параллельны. Изменение наклона зависимости \epsilon_{l}(E) с увеличением объема объясняется влиянием самопоглощения и рассеяния гамма-излучения в объеме образца.
Рис. 3.6. Зависимости абсолютной эффективности регистрации от энергии гамма-квантов для препаратов различных объемов
Рис. 3.7. Баночки для упаковки препаратов
Рис. 3.8. Зависимости полной эффективности регистрации от энергии гамма-квантов для препаратов различных объемов
Следует отметить, что эффект ослабления гамма-излучения в модельных источниках, выполненных на основе РОР, определяется линейным коэффициентом ослабления излучения в воде \mu_{\text{о}} . Поскольку коэффициент ослабления излучения в материале проб отличается от коэффициента ослабления для воды, эффективности, найденные с помощью этих модельных источников, отличаются от эффективности регистрации для измерения проб. Однако эти отличия в большинстве практических случаев малы. Метод расчета эффективностей для препаратов большого объема подробно описан в [8], где показано, что эффективность регистрации гамма-квантов от объемного препарата (в l-й геометрии) \Omega_{l} можно рассчитать по формуле
\Omega_{l} = \frac{\epsilon_{l}\mu_{o}[1 - exp(- \mu d)]}{\mu[1 - exp(- \mu_{o}d)]} , (3.17)
где \epsilon_{l} — эффективность регистрации при заполнении стандартной баночки (l-й геометрии) водой, имп./квант;
\mu_{\text{о}} — коэффициент линейного ослабления квантов с энергией E для воды, см-1;
\mu — коэффициент линейного ослабления излучения для материала препарата, см-1;
Величину \mu , характеризующую вещество препарата, можно приближенно оценить исходя из того, что значения массового коэффициента ослабления излучения \overline{\mu} для многих веществ близки по величине к массовому коэффициенту ослабления для воздуха.
\overline{\mu_{\text{в}}} = \mu_{\text{в}}/\rho_{\text{в}},\text{см}^{2}/\text{г},
где \rho_{\text{в}} — плотность воздуха (0,0012928 г/см3).
В справочных таблицах (например, [6]) приведены значения коэффициентов ослабления для воды, воздуха и других веществ.
3.2.3. Учет гамма-гамма-совпадений. Коэффициент Дк в формулах (3.3), (3.16) учитывает уменьшение площади пика полного поглощения, соответствующего энергии гамма-излучения нуклида Eк при \gamma - \gamma - \text{совпадениях} . Уменьшение площади происходит за счет эффекта суммирования заряда в детекторе в случаях, когда регистрация гамма-кванта сопровождается регистрацией гамма-квантов, находящихся с ним в каскаде. Эффект уменьшения площади пика полного поглощения может иметь место также в случаях, когда появление гамма-кванта сопровождается испусканием характеристического излучения или квантов тормозного излучения, возникающих при взаимодействии жесткого бета-излучения с упаковкой препарата и детектора. Этот эффект заметен, и его необходимо учитывать, когда эффективность регистрации совпадающих излучений достаточно высока. При отсутствии \gamma - \gamma - \text{совпадений} коэффициент Дк = 1.
Величина Дк определяется по формуле
\text{Д}_{\text{к}} = \frac{1}{1 - \sum_{j = 1}^{S} \alpha_{\text{к}j}\epsilon_{t}(E_{j})} , (3.18)
где \alpha_{\text{к}j} — доля гамма-квантов с энергией Eк, совпадающих при распаде нуклида с гамма-квантами энергии Ej от общего числа испускаемых гамма-квантов с энергией Eк;
\epsilon_{t}(E_{j}) — полная эффективность регистрации гамма-излучения с энергией Ej, определяемая по формуле (3.11);
S — количество гамма-линий, совпадающих с гамма-линией Eк.
Величина \alpha_{\text{к}j} определяется соотношением
\alpha_{\text{к}j} = \frac{n_{\text{к}j}^{c}}{n_{\text{к}}} , (3.19)
где nк — квантовый выход гамма-квантов с энергией Eк;
n_{\text{к}j}^{c} — число гамма-квантов с энергией Eк, совпадающих с гамма-квантами с энергией Ej, на один распад нуклида. Величина n_{\text{к}j}^{c} определяется из анализа схемы распада данного нуклида.
Для двух гамма-квантов, возникающих в каскаде (например, при распаде кобальта-60 или скандия-46), \alpha_{\text{к}j} = \alpha_{j\text{к}} = 1 , а формула (3.18) преобразуется к виду
\text{Д}_{\text{к}} = \frac{1}{1 - \epsilon_{t}(E_{j})} . (3.20)
В качестве примера рассмотрим расчет коэффициентов Д для образцового источника кобальта-60 из набора ОСГИ. Определение коэффициента Д(213,1) для линии 213,1 фДж (1332 кэВ) сводится к определению полной эффективности регистрации \epsilon_{t}(187,7) гамма-излучения с энергией 187,7 фДж (1173 кэВ) и расчета Д(213,1) по формуле (3.20).
На рис. 3.8 приведена зависимость \epsilon_{t}(E) для детектора ДГДК-63А, полученная путем измерения образцовых источников из набора ОСГИ. По этому графику находим значение \epsilon_{t}(187,7) , соответствующее энергии 187,7 фДж (1173 кэВ) — 0,115 имп./квант. После подстановки в формулу (3.17) находим Д(213,1) = 1,13. Аналогично находим значение коэффициента Д(187,7) = 1,12.
Значения коэффициентов Д(187,7) и Д(213,1) для препаратов большого объема будут отличаться от единицы еще в меньшей степени, поскольку с увеличением объема препарата полная эффективность регистрации уменьшается (рис. 3.8). Для препаратов объемом 14 и 1000 мл значения Д(213,1) составят соответственно 1,08 и 1,03.
4.1 Порядок проведения анализа
Гамма-спектрометрический анализ проводится в следующем порядке. Отобранная и подготовленная проба упаковывается в одну из стандартных баночек, для которой определена зависимость \epsilon_{l}(E) и снимается аппаратурный спектр. Время измерения пробы выбирают таким образом, чтобы относительная статистическая погрешность (см. ниже) определения площади самого малоинтенсивного пика не превышала заранее заданного значения. Поскольку аппаратура обладает нестабильностью, энергетическая шкала спектрометра может смещаться. Поэтому максимальное время измерения не должно быть больше времени, за которое пик, соответствующий максимальной энергии, смещается более чем на +/- 1 канал. При необходимости проведения длительных измерений следует применять последовательное измерение пробы в течение меньших промежутков времени с последующим сложением частичных спектров и обработкой результирующего спектра. Этот способ особенно удобен при измерениях слабоактивных проб, когда время измерения может достигать нескольких суток, а круглосуточную работу организовать трудно.
После вывода накопленной в анализаторе информации на цифропечатающее устройство производится построение графика спектра на миллиметровой бумаге, причем удобно, когда вдоль оси абсцисс 1 мм соответствует один канал аппаратурного спектра. График используется для идентификации радионуклидного состава и определения положения максимумов и границ пиков полного поглощения.
С помощью ранее полученной зависимости номера канала от энергии гамма-кванта, отображенной в таблице или графически, определяют энергию гамма-излучения, соответствующую каждому пику. При идентификации радионуклидного состава пробы используется априорная информация о возможном радионуклидном составе пробы и энергетическом спектре этих радионуклидов. В сомнительных случаях необходимы повторные измерения пробы идентификации радионуклида по периоду полураспада.
После определения радионуклидного состава находятся границы пиков полного поглощения, подсчитываются их площади и вычисляются коэффициенты Дк, учитывающие гамма-гамма-совпадения (если они имеют место). Затем производится расчет активностей радионуклидов по формуле (3.3). Если в аппаратурном спектре радионуклида имеется несколько пиков полного поглощения, то расчет активности производится по каждому пику с последующим усреднением результатов. Поскольку ошибки определения площадей пиков различны, для усреднения следует применять методы обработки неравноточных измерений. Однако из-за большого количества вычислений вручную проводить такую обработку трудно. С некоторой потерей точности расчет активности нуклида со сложной схемой распада можно производить по одному пику. Для расчета выбирается наиболее четко выраженный пик (при этом статистическая ошибка минимальна). Пик, соответствующий энергии 81,8 фДж (511 кэВ), не следует использовать для расчета, так как он является суммой большого и трудноучитываемого числа компонент. Сюда вносит вклад аннигиляционное излучение, возникающее при позитронном распаде и взаимодействии высокоэнергетического гамма-излучения пробы и космического излучения с окружающими детектор материалами с образованием электронно-позитронных пар и собственно гамма-излучение радионуклидов с энергиями, близкими к 81,8 фДж (511 кэВ). Кроме того, при расчете активностей следует отдавать предпочтение тем пикам, которые обусловлены гамма-квантами, не участвующими в гамма-гамма-совпадениях. Необходимо также учитывать точность определения зависимости \epsilon_{l}(E) и по возможности выбирать те пики, энергии которых соответствуют прямолинейному участку зависимости
В случаях, когда два радионуклида испускают гамма-кванты с близкими значениями энергий, соответствующие пики полного поглощения на аппаратурном спектре регистрируются как один пик. В этом случае активность каждого изотопа может быть рассчитана по результатам двух измерений данного препарата, проведенных через некоторый интервал времени (если радионуклиды имеют существенно отличные периоды полураспада, как, например, церий-141 и молибден-99).
Активности нуклидов определяются по формулам
A_{1} = \frac{z_{1}exp(- \lambda_{2}\Delta t) - z_{2}}{n_{1}\epsilon(E_{\text{к}})[exp(- \lambda_{2}\Delta t) - exp(- \lambda_{1}\Delta t)} , (4.1)
A_{2} = \frac{z_{1} - A_{1}n_{1}\epsilon(E_{\text{к}})}{n_{2}\epsilon(E_{\text{к}})} , (4.2)
где A1 и A2 — активности первого и второго радионуклидов соответственно в момент первого измерения, Бк;
z1 и z2 — скорости счета импульсов в пике в момент первого и второго измерений соответственно, имп./с;
n1 и n2 — квантовые выходы гамма-квантов с энергией для первого и второго радионуклидов соответственно, квант/расп.;
\lambda_{1} и \lambda_{2} — постоянные распада первого и второго радионуклидов соответственно, сут-1;
\epsilon(E_{\text{к}}) — абсолютная эффективность регистрации гамма-квантов с энергией Eк, имп./квант;
\Delta t — промежуток времени между первым и вторым измерением, сут.
Если гамма-излучение двух радионуклидов регистрируется в одном пике с энергией Eк, а у одного из них есть и другие, отличные от Eк, значения энергии гамма-излучения, то активность второго радионуклида можно рассчитать по результатам одного измерения. Количество импульсов, обусловленных распадом второго радионуклида и зарегистрированных в пике с энергией Eк, определяется из следующих соотношений:
S2(Eк) = Sс(Eк) — S1(Eк), (4.3)
S_{1}(E_{\text{к}}) = S_{1}(E_{j}) \frac{n_{1}(E_{\text{к}})\epsilon_{l}(E_{\text{к}})}{n_{1}(E_{j})\epsilon_{l}(E_{j})} , (4.4)
где S1(Eк) и S2(Eк) — количество импульсов, обусловленных распадом первого и второго радионуклидов соответственно, зарегистрированных в пике с энергией Eк, имп.;
Sс(Eк) — площадь пика полного поглощения с энергией Eк, обусловленного распадом первого и второго радионуклидов, имп.;
S1(Ej) — площадь пика полного поглощения с энергией E, обусловленного распадом первого радионуклида, имп.;
n1(Eк) и n1(Ej) — квантовые выходы гамма-квантов с энергиями Eк и Ej — для первого радионуклида, квант/расп.;
\epsilon_{l}(E_{\text{к}}) и \epsilon_{l}(E_{j}) — эффективности регистрации для энергий Eк и Ej, имп./квант.
После определения S2(Eк) по формуле (3.3) производится расчет активности второго радионуклида A2.
Погрешность определения активности нуклида в пробе состоит из случайной \Delta^{\circ} и систематической \Delta_{c} составляющих. Результирующая относительная погрешность находится из выражения
\delta\Delta = \delta\Delta_{c} + \alpha\delta\Delta^{\circ} = \sum_{i = 1}^{m} \delta\Delta_{ci} + \alpha \sqrt{\sum_{i = 1}^{m} \delta^{2}\Delta_{i}^{\circ}} , (4.5)
где \alpha — коэффициент надежности, определяемый заданной доверительной вероятностью и законом распределения погрешности. Если величина \Delta^{\circ} имеет нормальное распределение, то коэффициент \alpha для различных значений доверительной вероятности P(\alpha) имеет следующие значения: P(\alpha) = 0,68 , \alpha = 1,0 ; P(\alpha) = 0,95 , \alpha = 2,0 ; P(\alpha) = 0,997 , \alpha = 3,0 .
Случайная составляющая \Delta^{\circ} результирующей погрешности \Delta определяется в основном статистическими флуктуациями количества импульсов \sigma_{1} , зарегистрированных в пике полного поглощения и непрерывном распределении под пиком. Если считать флуктуации количества импульсов в пике полного поглощения и непрерывном распределении независимыми, то относительная статистическая погрешность \delta\Delta_{1}^{\circ} определяется выражением
\delta\Delta_{1}^{\circ} = \frac{\sigma_{1}}{S_{\text{к}}} = \frac{\sqrt{S_{\text{к}} + 2\text{В}_{\text{к}}}}{S_{\text{к}}} , (4.6)
где Sк — число импульсов, зарегистрированных за время измерения в пике полного поглощения;
Bк — число импульсов, зарегистрированных за время измерения в непрерывном распределении (пьедестале) под пиком.
При расчете активности радионуклида по суммарному пику относительная статистическая погрешность \delta\Delta_{1}^{\circ} находится из выражения
\delta\Delta_{1}^{\circ} = \frac{\sqrt{\sigma_{\text{с}}^{2} + \sigma_{1}^{2}z^{2}}}{S_{2}(E_{\text{к}})} , (4.7)
где \sigma_{\text{с}} = \sqrt{S_{\text{с}}(E_{\text{к}}) + 2\text{В}_{\text{с}}} — дисперсия площади суммарного пика полного поглощения;
\sigma_{1} = \sqrt{S_{1}(E_{j}) + 2\text{В}_{1}} — дисперсия площади одиночного пика первого радионуклида;
z = \frac{n_{1}(E_{\text{к}})\epsilon_{l}(E_{\text{к}})}{n_{1}(E_{j})\epsilon_{l}(E_{j})} — множитель из формулы (4.4).
Величина \delta\Delta_{1}^{\circ} , так же как и \sigma_{1} , распределена по нормальному закону.
Систематическая составляющая \Delta_{c} результирующей погрешности включает погрешности \Delta_{c1} и \Delta_{c2} . Погрешность \Delta_{c1} обусловлена ошибками экспериментального определения абсолютной эффективности регистрации. Относительное значение \delta\Delta_{c1} погрешности \Delta_{c1} составляет величину около 0,05. \Delta_{c2} — погрешность, возникающая из-за неравномерности распределения активности в объеме препарата из-за неконтролируемых отличий геометрии измеряемого препарата от геометрии калибровочных препаратов. Относительная погрешность \delta\Delta_{c2} составляет, как правило, не менее 5%.
Легко видеть, что даже при большом числе импульсов в пике полного поглощения (хорошая статистика), когда \delta\Delta_{1}^{\circ} \rightarrow 0 , результирующая относительная погрешность измерения активности нуклида в пробе \delta\Delta составляет, как правило, не менее 0,05 + 0,05 = 0,1 (10%).
Результаты измерений, согласно ГОСТу 8.011-72 (показатели точности измерений и формы представления результатов измерений), представляются в виде
A; \Delta от \Delta_{\text{н}} до \Delta_{\text{в}} ; P,
где A — результат измерения в единицах измерений величины;
\Delta_{\text{н}} — нижнее значение результирующей погрешности в тех же единицах;
\Delta_{\text{в}} — верхнее значение результирующей погрешности;
P — установленная вероятность, с которой погрешность измерения находится в этих границах.
Поскольку при гамма-спектрометрическом анализе \Delta_{\text{н}} = \Delta_{\text{в}} = \text{А}\delta\Delta , результаты анализа целесообразнее всего представлять для одной и той же вероятности (допустим, 0,95) в виде таблицы A, \Delta .
Рассмотрим пример гамма-спектрометрического анализа взвеси, выделенной с помощью бумажных фильтров типа «синяя лента» из воды модельного бассейна. После высушивания и озоления фильтров при температуре 400 °C с последующим тщательным перемешиванием зола была упакована в баночку, показанную на рис. 3.7 а.
Объем золы составил 14 мл, что соответствует высоте насыпки 9 мм. Проба измерялась в течение 5 ч. Аппаратурный спектр, построенный после вывода результата измерений на цифропечатающее устройство, показан на рис. 4.1. По полученной в процессе калибровки энергетической шкалы таблице, в которой каждому каналу соответствует значение энергии гамма-излучения, определяем энергии гамма-излучения, соответствующие максимумам пиков. Исходя из ожидаемого состава пробы, обусловленного внесенными в модельный бассейн радионуклидами, и энергий пиков полного поглощения, определяем радионуклидный состав пробы: церий-141, хром-51, цезий-137, кобальт-58, марганец-54, скандий-46, железо-59, цинк-65, кобальт-60. Для выбора аналитических пиков (по которым производится расчет активности) проведем анализ схем распада каждого радионуклида [5]. Пики полного поглощения, соответствующие энергиям 145, 320, 662 и 835 кэВ, обусловлены гамма-излучением церия-141, хрома-51, цезия-137 и марганца-54 соответственно. Для этих радионуклидов коэффициент Дк = 1. При распаде кобальта-58 имеют место совпадения гамма-квантов с энергиями 811 и 511 кэВ, поскольку некоторая часть ядер этого радионуклида распадается с испусканием позитрона и его последующей аннигиляцией. Поэтому для корректного определения активности кобальта-58 необходимо найти значение коэффициента Д(811) по формуле (3.18). Сначала определим величину \alpha_{\text{к}j} , входящую в эту формулу. Значения nк и n_{\text{к}j}^{c} берем из [4] (в данном случае величина n_{\text{к}j}^{c} численно равна квантовому выходу гамма-квантов с энергией 511 кэВ). Для кобальта-58 n(811) = 0,9945, а n(511) = 0,30. Тогда
\alpha(811,511) = \frac{0,30}{0,9945} \approx 0,30.
Рис. 4.1. Аппаратурный спектр пробы взвеси из модельного бассейна
По графику зависимости полной эффективности от энергии для баночки объемом 14 мл (рис. 3.8) находим \epsilon_{t}(511) = 0,096 :
\text{Д }(811) = \frac{1}{1 - 0,300,096} = 1,03.
Распад кобальта-60 и скандия-46 сопровождается одновременным испусканием двух гамма-квантов, следующих в каскаде: 1173 и 1331 кэВ; 889 и 1120 кэВ соответственно. Поэтому для этих радионуклидов \alpha_{\text{к}j} = 1 . Активность кобальта-60 рассчитываем по пику полного поглощения гамма-излучения с энергией 1173 кэВ как наиболее четко выраженному и, следовательно, имеющему меньшую статистическую погрешность. Найдем коэффициент Д(1173):
\text{Д }(1173) = \frac{1}{1 - 10,076} = 1,08.
Активность скандия-46 рассчитываем по пику, соответствующему энергии 889 кэВ, так как в пик полного поглощения, соответствующий энергии 1120 кэВ, вносит вклад гамма-излучение цинка-65 с энергией 1115 кэВ. Определим значение Д(889) для скандия-46:
\text{Д }(889) = \frac{1}{1 - 10,076} = 1,08.
Активность цинка-65 определим из суммарного пика, соответствующего на аппаратурном спектре энергии 1120 кэВ путем вычитания из него вклада гамма-излучения скандия-46 с энергией 1120 кэВ по формулам (4.3) и (4.4). Железо-59 определим по пику, соответствующему энергии 1292 кэВ.
Площади пиков полного поглощения подсчитываем по формуле (3.4), за исключением пика, соответствующего энергии гамма-излучения цезия-137 662 кэВ, площадь которого, вследствие слабой выраженности, подсчитываем по формуле (3.5). Полученные значения площадей пиков полного поглощения вносим в табл. 4.1. В эту же таблицу вносим значения квантовых выходов nк, абсолютной эффективности регистрации E14(Eк) и значения коэффициентов Дк. Относительные статистические погрешности рассчитываем по формулам (4.6) и (4.7). После заполнения таблицы по формуле (3.3) рассчитываем активности радионуклидов.
Пример расчета активности радионуклидов (время экспозиции t = 18000 с)
4.2 Контроль работы спектрометра
Порядок включения, настройки и контроля работы аппаратуры, входящей в состав спектрометрической установки, изложен в соответствующей инструкции, прилагаемой к установке. Если в качестве источника напряжения смещения детектора используется набор сухих батарей (см. рис. 2.2), то один раз в неделю следует измерять величину напряжения на выходе источника. Для измерения необходимо использовать вольтметры электростатической системы, например вольтметры типа С53 (верхний предел измерения 3000 В, класс точности 0,5) или типа С95 (верхний предел 3000 В, класс точности 1,5).
Перед началом измерений, после прогрева аппаратуры, производится установка энергетической шкалы спектрометра. Если при измерениях не используется блок экспандирования, то настройка энергетической шкалы сводится к установке максимума пика полного поглощения контрольного препарата (например, цезия-137) в канал, соответствующий приведенной ранее калибровке. Эта настройка достигается изменением коэффициента усиления основного усилителя. При использовании блока экспандирования энергетическая шкала устанавливается по двум пикам полного поглощения — в начале и конце шкалы. Для установки шкалы в этом случае используется регулировка усиления основного усилителя и регулировка усиления и уровня экспандирования экспандера. Стабильность энергетической шкалы контролируется 2 — 3 раза в день. Если время измерения препаратов более 60 мин, то положение пика (пиков) полного поглощения контрольного препарата проверяется перед каждым измерением и при необходимости корректируется. Проверка калибровки энергетической шкалы производится один раз в неделю с помощью того же комплекта препаратов, который использовался для калибровки.
Кроме установки энергетической шкалы ежедневно измеряется величина абсолютной эффективности регистрации гамма-излучения с энергией 105,9 фДж (662 кэВ) для образцового излучателя цезия-137 из набора ОСГИ и рассчитывается по формуле (3.8). Полученное значение \epsilon_{\text{с}} (105,9) записывается в рабочий журнал. Один раз в месяц следует проверять зависимость абсолютной эффективности регистрации от энергии для диапазона энергий гамма-квантов от 9,6 до 288 фДж (60 — 1800 кэВ) с помощью излучателей из комплекта ОСГИ.
Метод измерения энергетического разрешения детектора и спектрометрической установки изложен в инструкции, прилагаемой к детектору.
Фон спектрометра измеряется не реже одного раза в месяц, а также после проведения градуировок, при которых используются ОРР или порошкообразные радиоактивные препараты. При заметном увеличении фона или появлении в аппаратурном спектре фона пиков, которые ранее не наблюдались, необходимо дезактивировать блок детектирования и внутреннюю поверхность защитной камеры.
ГЛАВА 5. ИСПОЛЬЗОВАНИЕ ЭВМ ПРИ ПРОВЕДЕНИИ ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКОГО АНАЛИЗА
В данной главе приведено краткое описание алгоритмов двух программ, используемых в процессе гамма-спектрометрического анализа, написанных на языке ФОРТРАН для ЭВМ М-6000. Листинги программ приведены в приложениях II и III.
5.1 Программа ENKAN
Программа предназначена для получения таблиц «КАНАЛ-ЭНЕРГИЯ» при проведении калибровки энергетической шкалы спектрометра. Входной информацией служит массив данных на перфоленте (число значений энергий гамма-квантов, используемых для калибровки, номера каналов, в которых зарегистрированы максимумы пиков полного поглощения, соответствующие этим энергиям, и значения энергий) и перфолента с аппаратурным спектром, полученная на амплитудном анализаторе LP 4840 («Nokia»).
Положение максимума пика полного поглощения уточняется по формуле
PMP = M + \frac{N_{m - 1} - N_{m + 1}}{2(N_{m - 1} - 2N_{m} + N_{m + 1})} ,
где PMP — уточненное положение максимума пика полного поглощения;
M — номер канала с максимальным числом импульсов в пике;
Nm — число импульсов в канале M.
Зависимость канал-энергия определяется в предположении, что она линейна между двумя соседними пиками полного поглощения. На печать выдаются результаты в виде таблицы «КАНАЛ-ЭНЕРГИЯ».
5.2 Программа MRTHH
Программа предназначена для расчета активности радионуклидов по аппаратурным спектрам проб внешней среды с известным радионуклидным составом. Программа реализует алгоритм «ручной» обработки аппаратурных спектров, описанный в гл. 2. Положение пика полного поглощения гамма-излучения с энергией Eк i-го радионуклида определяется максимальным значением числа импульсов в канале в заранее заданной области, где наиболее вероятно его наличие. Эта область для каждого радионуклида составляет 5 каналов: +/- 2, где N — указанный номер канала. Границы пика определяются первым минимумом в семи каналах слева и справа от найденной вершины. Площади пиков полного поглощения подсчитываются по формуле (3.4), а площади не полностью разрешенных («двойных») пиков — по формулам (3.6) и (3.7). Признаком двойного пика является условие Nr > Nl.
По найденным значениям площадей пиков рассчитываются активности радионуклидов в пробе на день измерения (АК) и на день отбора пробы (АТ) по следующим формулам:
\text{АК } = \frac{S_{i}K_{\text{в}}}{Q\epsilon_{\text{к}l}tn_{\text{к}i}} ,
\text{АТ } = \text{АК}exp(0,69315\Delta T/T_{i}),
где Si — площадь пика полного поглощения гамма-излучения i-го радионуклида;
Kв — весовой коэффициент для данной пробы (K_{\text{в}} = \frac{\text{Р}_{\text{общ}}}{\text{Р}_{\text{пр}}}) ;
Q — объем (вес) пробы в м3 (мг);
t — «живое» время измерения, с;
nкi — квантовый выход гамма-квантов с энергией Eк i-го радионуклида, квант/расп.;
\Delta\text{Т} — интервал времени между датой измерения пробы и датой отбора, сут;
Ti — период полураспада i-го радионуклида, сут-1;
\epsilon_{\text{к}l} — эффективность регистрации гамма-излучения с энергией Eк в данной геометрии, имп./квант.
Расчет активности производится при выполнении условия
S_{i}> \sqrt{S_{i} + 2B_{i}} ,
где Bi — площадь фона под пиком.
Для каждого радионуклида вычисляются относительная и абсолютная погрешности измерения.
Программа написана на языке ФОРТРАН для ЭВМ М-6000 с минимальным объемом памяти 8К.
Входной информацией для программы служит аппаратурный спектр на перфоленте и массив констант для конкретного детектора (также на перфоленте). Массив констант состоит из массива наиболее вероятных номеров каналов, признаков пиков (одиночный или двойной), квантовых выходов, периодов полураспада радионуклидов и эффективностей регистрации для заданных энергий и геометрий. Перфолента с аппаратурным спектром, полученным на амплитудном анализаторе LP 4840 («Nokia»), имеет следующий формат: вначале идет служебная информация о пробе, затем аппаратурный спектр. В служебной информации сообщается номер пробы, номер детектора, дата измерения, объем (вес) пробы Q, весовой коэффициент, время измерения и интервал времени между датой измерения пробы и датой отбора. Время обработки одного аппаратурного спектра составляет 3 — 4 мин.
ЭНЕРГИИ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ, КВАНТОВЫЕ ВЫХОДЫ И ПЕРИОДЫ ПОЛУРАСПАДА НЕКОТОРЫХ РАДИОНУКЛИДОВ <*> [5]
| Нуклид | Период полураспада | Энергия гамма-излучения | Квантовый выход, % | ||
| фДж | кэВ | ||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | |
| Бериллий-7 | 53,3 дня | 76,42 | 477,6 | 10,3 | |
| Натрий-22 | 2,602 года | 203,92 | 1274,5 | 99,95 | |
| 81,76 | 511,0 | 181,1 | |||
| Натрий-24 | 15,005 ч | 218,96 | 1368,5 | 99,994 | |
| Калий-40 | 1,28·109 лет | 233,73 | 1460,8 | 10,7 | |
| Скандий-46 | 83,8 дня | 179,28 | 1120,5 | 100 | |
| 142,29 | 889,3 | 100 | |||
| Хром-51 | 27,73 дня | 51,22 | 320,1 | 9,83 | |
| Марганец-54 | 312,3 дня | 133,57 | 834,8 | 99,978 | |
| Кобальт-58 | 70,78 дня | 129,73 | 810,8 | 99,45 | |
| 81,76 | 511,0 | 30,0 | |||
| Железо-59 | 45,1 дня | 206,66 | 1291,6 | 44,1 | |
| 175,89 | 1099,3 | 55,5 | |||
| 30,75 | 192,2 | 2,95 | |||
| Кобальт-60 | 5,272 года | 213,2 | 1332,5 | 99,98 | |
| 187,71 | 1173,2 | 99,87 | |||
| Цинк-65 | 244,1 дня | 178,48 | 1115,5 | 50,6 | |
| 81,76 | 511,0 | 2,82 | |||
| Иттрий-88 | 106,60 дня | 293,78 | 1836,1 | 99,6 | |
| 143,68 | 898,0 | 95,1 | |||
| Цирконий-95 | 64,05 дня | 121,07 | 756,7 | 56,4 | |
| 115,87 | 724,2 | 43,7 | |||
| Ниобий-95 | 34,97 дня | 122,53 | 765,8 | 99,80 | |
| Молибден-99 + Технеций-99 m | (66,02 ч (6,006 ч) | 124,45 | 777,8 | 4,45 | |
| 118,30 | 739,4 | 12,8 | |||
| 58,64 | 366,5 | 1,37 | |||
| 28,98 | 181,1 | 6,35 | |||
| 22,48 | 140,5 | 89,6 | |||
| Рутений-103 + Родий-103 m | 39,35 дня (56,116 мин) | 97,65 | 610,3 | 5,85 | |
| 79,54 | 497,1 | 90,0 | |||
| Рутений-106 + Родий-106 | 368 дней (29,9 с) | 168,02 | 1050,1 | 1,48 | |
| 99,54 | 622,1 | 9,94 | |||
| 81,89 | 511,8 | 20,6 | |||
| Серебро-110 | 250,4 дня | 249,84 | 1561,5 | 1,29 | |
| 240,80 | 1505,0 | 14,5 | |||
| 236,08 | 1475,5 | 4,5 | |||
| 221,44 | 1384,0 | 26,8 | |||
| 150 | 937,5 | 32,4 | |||
| 141,52 | 884,5 | 76,4 | |||
| 130,88 | 818,0 | 7,1 | |||
| 122,16 | 763,5 | 21,3 | |||
| 119,04 | 744,0 | 3,9 | |||
| 113,04 | 706,5 | 15,6 | |||
| 109,89 | 686,8 | 7,1 | |||
| 108,40 | 677,5 | 12,7 | |||
| 105,23 | 657,7 | 94,2 | |||
| 99,23 | 620,2 | 2,5 | |||
| 71,65 | 447,8 | 2,8 | |||
| Серебро-111 | 7,45 дня | 54,72 | 342,0 | 8,0 | |
| 39,34 | 245,9 | 1,2 | |||
| Сурьма-124 | 60,20 дня | 270,56 | 1691,0 | 49,0 | |
| 229,87 | 1436,7 | 1,02 | |||
| 218,91 | 1368,2 | 2,36 | |||
| 212,08 | 1325,6 | 1,42 | |||
| 167,23 | 1045,2 | 1,85 | |||
| 154,93 | 968,3 | 1,84 | |||
| 115,65 | 722,8 | 11,3 | |||
| 114,21 | 713,8 | 2,4 | |||
| 113,49 | 709,3 | 1,43 | |||
| 103,33 | 645,8 | 7,23 | |||
| 96,43 | 602,7 | 98,3 | |||
| Сурьма-125 | 2,77 года | 107,47 | 671,7 | 1,8 | |
| 101,79 | 636,2 | 11,2 | |||
| 97,09 | 606,8 | 5,2 | |||
| 86,13 | 600,8 | 18,4 | |||
| 74,16 | 463,5 | 10,0 | |||
| 68,48 | 428,0 | 29,6 | |||
| 60,88 | 380,5 | 1,4 | |||
| 28,21 | 176,3 | 6,3 | |||
| 13,09 | 81,8 | 1,0 | |||
| Йод-131 | 8,04 дня | 115,66 | 722,9 | 1,63 | |
| 101,90 | 636,9 | 6,9 | |||
| 58,32 | 364,5 | 82,4 | |||
| 45,49 | 284,3 | 5,8 | |||
| 12,8 | 80 | 1,45 | |||
| Теллур-132 + Йод-132 | 78,2 ч (2,30 ч) | 307,38 | 1921,1 | 1,22 | |
| 230,82 | 1442,6 | 1,46 | |||
| 223,78 | 1398,6 | 7,3 | |||
| 219,54 | 1372,1 | 2,5 | |||
| 207,25 | 1295,3 | 2,0 | |||
| 206,51 | 1290,7 | 1,16 | |||
| 187,61 | 1173,2 | 1,1 | |||
| 182,94 | 1143,4 | 1,4 | |||
| 217,65 | 1360,3 | 3,0 | |||
| 152,74 | 954,6 | 18,5 | |||
| 140,29 | 876,8 | 1,10 | |||
| 129,95 | 812,2 | 5,8 | |||
| 129,57 | 809,8 | 2,9 | |||
| 124,83 | 780,2 | 1,27 | |||
| 123,62 | 772,6 | 78 | |||
| 116,34 | 727,1 | 6,7 | |||
| 107,46 | 671,6 | 5,4 | |||
| 107,17 | 669,8 | 5,1 | |||
| 106,83 | 667,7 | 101,3 | |||
| 104,10 | 650,6 | 2,7 | |||
| 100,83 | 630,2 | 14,1 | |||
| 99,36 | 621,0 | 2,0 | |||
| 87,54 | 547,1 | 1,29 | |||
| 83,63 | 522,7 | 16,5 | |||
| 80,94 | 505,9 | 5,2 | |||
| 42,03 | 262,7 | 1,48 | |||
| 36,51 | 228,2 | 85 | |||
| Теллур-132 + Йод-132 | 78,2 ч (2,30 ч) | 18,61 | 116,3 | 1,9 | |
| 17,89 | 111,8 | 1,8 | |||
| Ксенон-133 | 5,29 дня | 12,96 | 80,99 | 36,6 <**> | |
| Цезий-134 | 2,062 года | 218,43 | 1365,2 | 3,2 | |
| 186,83 | 1167,7 | 1,88 | |||
| 166,14 | 1038,4 | 1,02 | |||
| 128,34 | 802,1 | 8,8 | |||
| 127,33 | 795,8 | 85,1 | |||
| 96,74 | 604,6 | 97,54 | |||
| 91,10 | 569,4 | 15,0 | |||
| 90,11 | 563,2 | 8,4 | |||
| 76,05 | 475,3 | 1,49 | |||
| Цезий-137 | 30,174 года | 105,86 | 661,6 | 85,1 | |
| Барий-140 | 12,789 дня | 85,97 | 537,3 | 23,8 | |
| 70,00 | 437,5 | 1,86 | |||
| 67,79 | 423,7 | 3,09 | |||
| 48,77 | 304,8 | 4,11 | |||
| 26,03 | 162,7 | 5,95 | |||
| Лантан-140 | 40,22 ч | 255,44 | 1596,5 | 95,47 | |
| 148,03 | 925,2 | 6,80 | |||
| 147,14 | 919,6 | 2,53 | |||
| 138,85 | 867,8 | 5,35 | |||
| 130,54 | 815,9 | 22,52 | |||
| 120,29 | 751,8 | 4,22 | |||
| 77,92 | 487,0 | 43,43 | |||
| 69,2 | 432,5 | 2,79 | |||
| Лантан-140 | 40,22 ч | 52,61 | 328,8 | 18,5 | |
| Церий-141 | 32,50 дня | 23,28 | 145,5 | 49,0 | |
| Церий-143 | 33,0 ч | 115,52 | 722,0 | 5,04 | |
| 106,34 | 664,6 | 5,16 | |||
| 78,46 | 490,4 | 1,94 | |||
| 56,10 | 350,6 | 3,30 | |||
| 46,93 | 293,3 | 41,3 | |||
| 37,06 | 231,6 | 1,98 | |||
| 9,18 | 57,4 | 11,6 | |||
| Церий-144 | 284,31 дня | 21,36 | 133,5 | 10,8 | |
| 12,82 | 80,1 | 1,54 | |||
| Неодим-147 | 10,98 дня | 84,96 | 531,0 | 13,5 | |
| 70,37 | 439,8 | 1,2 | |||
| 51,10 | 319,4 | 2,1 | |||
| 14,58 | 91,1 | 28,4 | |||
| Европий-152 | 13,2 года | 225,30 | 1408,1 | 20,6 | |
| 207,87 | 1299,2 | 1,66 | |||
| 194,96 | 1212,9 | 1,42 | |||
| 177,94 | 1112,1 | 13,3 | |||
| 174,37 | 1089,8 | 1,66 | |||
| 173,73 | 1085,8 | 10,0 | |||
| 154,24 | 964,0 | 14,2 | |||
| 138,78 | 867,4 | 4,06 | |||
| 124,62 | 778,9 | 12,8 | |||
| 65,78 | 411,1 | 2,26 | |||
| Европий-152 | 13,2 года | 55,09 | 344,3 | 27,4 | |
| 39,15 | 244,7 | 7,76 | |||
| 19,49 | 121,8 | 30,8 | |||
| Европий-154 | 8,5 года | 255,44 | 1596,5 | 1,67 | |
| 203,90 | 1274,4 | 35,5 | |||
| 160,77 | 1004,8 | 17,35 | |||
| 159,41 | 996,3 | 10,30 | |||
| 139,71 | 873,2 | 11,5 | |||
| 121,10 | 756,9 | 4,34 | |||
| 115,57 | 722,3 | 19,7 | |||
| 110,78 | 692,4 | 1,69 | |||
| 94,67 | 591,7 | 4,84 | |||
| 39,68 | 248,0 | 6,59 | |||
| 19,70 | 123,1 | 40,5 | |||
| Европий-155 | 4,96 года | 16,85 | 105,3 | 24,2 | |
| 13,84 | 86,5 | 35,7 | |||
| 9,6 | 60,0 | 1,36 | |||
| Радий-226 в равновесии с продуктами распада | 295,58 | 1847,4 | 2,26 | ||
| 282,32 | 1764,5 | 17,06 | |||
| 276,74 | 1729,6 | 3,16 | |||
| 265,79 | 1661,2 | 1,24 | |||
| 241,47 | 1509,2 | 2,36 | |||
| 225,28 | 1408,0 | 2,67 | |||
| 224,22 | 1401,4 | 1,48 | |||
| 220,42 | 1377,6 | 4,3 | |||
| 204,96 | 1281,0 | 1,60 | |||
| Радий-226 в равновесии с продуктами распада | 198,10 | 1238,1 | 6,37 | ||
| 184,83 | 1155,2 | 1,87 | |||
| 179,25 | 1120,3 | 16,45 | |||
| 149,46 | 934,1 | 3,43 | |||
| 128,99 | 806,2 | 1,35 | |||
| 125,73 | 785,8 | 1,24 | |||
| 122,94 | 768,4 | 5,47 | |||
| 106,46 | 665,4 | 1,70 | |||
| 97,47 | 609,2 | 49,70 | |||
| 56,32 | 352,0 | 40,40 | |||
| 47,23 | 295,2 | 20,66 | |||
| 38,72 | 242,0 | 8,02 | |||
| 29,78 | 186,1 | 4,11 | |||
| 8,51 | 53,2 | 2,20 | |||
| КХ | 12,99 | 81,2 | 1,26 | ||
| КХ | 12,62 | 78,9 | 22,3 | ||
| Ряд тория-232 в равновесии с продуктами распада <***> | 260,86 | 1630,4 | 1,68 | ||
| 259,30 | 1620,6 | 1,54 | |||
| 254,06 | 1587,9 | 3,20 | |||
| 155,02 | 968,9 | 15,05 | |||
| 154,34 | 964,6 | 4,70 | |||
| 145,78 | 911,1 | 25,00 | |||
| 137,66 | 860,4 | 4,41 | |||
| 133,70 | 835,6 | 1,57 | |||
| 127,17 | 794,8 | 4,17 | |||
| 125,66 | 785,4 | 1,12 | |||
| 123,54 | 772,1 | 1,40 | |||
| 116,35 | 727,2 | 6,65 | |||
| 93,30 | 583,1 | 30,80 | |||
| 81,73 | 510,8 | 8,25 | |||
| 74,08 | 463,0 | 4,0 | |||
| 65,50 | 409,4 | 1,92 | |||
| 54,14 | 338,4 | 10,35 | |||
| 52,48 | 328,0 | 2,90 | |||
| 48,02 | 300,1 | 2,90 | |||
| 44,37 | 277,3 | 2,47 | |||
| 43,20 | 270,0 | 3,25 | |||
| 38,56 | 241,0 | 3,7 | |||
| 38,18 | 238,6 | 43,1 | |||
| 33,50 | 209,4 | 3,92 | |||
| 20,66 | 120,1 | 2,52 | |||
| 15,94 | 99,6 | 1,17 | |||
| 13,52 | 84,5 | 1,29 | |||
| 12,27 | 76,7 | 2,30 | |||
| КХ | 15,30 | 95,6 | 6,3 | ||
| КХ | 12,62 | 78,9 | 34,0 | ||
| Уран-237 | 6,75 дня | 53,17 | 332,3 | 1,25 | |
| 33,28 | 208,0 | 22,4 | |||
| 26,34 | 164,6 | 1,92 | |||
| 10,38 | 64,6 | 1,25 | |||
| 9,52 | 59,5 | 34,6 | |||
| КХ | 16,54 | 103,4 | 50 | ||
| Нептуний-239 | 2,355 дня | 53,49 | 334,3 | 1,95 | |
| 50,54 | 315,9 | 1,52 | |||
| 44,42 | 277,6 | 14,5 | |||
| 36,51 | 228,2 | 11,4 | |||
| 33,57 | 209,8 | 3,42 | |||
| 16,98 | 106,1 | 27,8 | |||
| КХ | 16,99 | 106,2 | 40 | ||
| <*> Данные приведены для гамма-квантов с энергиями 8,0 — 320,0 фДж (59 — 2000 кэВ) и значениями квантовых выходов больше 1%. <**> Данные взяты из [[9]](#p101424). <***> Данные взяты из [[6]](#p101418). | |||||
